苯环羟基化化剂的研究.pdf

摘 要 摘 要 直接氧化苯合成苯酚具有重要的科学意义和应用前景。世界上90％的苯 酚是通过异丙苯法生产，该工艺需要三步反应，副产丙酮，环境污染严重。 由于苯环上C．H键的键能大，难活化，而且产物比原料更活泼，易发生深度 氧化。因此，直接氧化苯合成苯酚是一个具有挑战性的课题。本论文旨在苯 与氧气在液楣条件下合成苯酚催化剂的研究和开发。 首先，论文研究了不同会属改性的粘土和FSM．16分子筛催化剂催化苯 与过氧化氢合成苯酚反应，结果发现钒氧化物是催化剂中活性最高的活性组 分。以钒氧化物负载于粘土为催化剂，苯的转化率达到14．1％，苯酚的选择 性为94％。 其次，论文研究了在苯与氧气合成苯酚的反应中，分子氧活化的方式和 规律。将催化剂V／A1203用氢气或者抗坏血酸进行还原处理，得到的低价态 activation”的方式活化氧，来实现苯与氧气合成苯酚 钒氧化物通过“reductive 的反应。催化剂的表征证明四价的钒氧化物是反应过程的活性物种。 最后，论文开发出了以四价钒为主要成分的纳米钒氧化物催化剂。根据 钒氧化物纳米管在合成过程，五价的钒被有机胺还原生成四价的钒这一原理， 在不同条件下合成了不同形态的纳米钒氧化物。其中催化剂VO-N．P．A的活 性最高，苯的转化率达到3．7％。催化剂的重复使用实验结果表明：催化剂 VO．C16．A具有很好的重复性。 另外，论文还研究了不同金属改性的FSM一16分子筛催化剂催化苯酚与 过氧化氢合成苯二酚的反应，其中Fe—FSM．16催化剂使苯酚转化率达到 分子筛相比。 关键词：苯，苯酚，氧化，纳米钒氧化物，活性氧，苯二酚 Abstmd Abstract Xiaohan Gao(PhysicalChemistry) DirectedProf．JieXu by It academicand toresearch is applicablesignificance aboutthedirect to ofbenzene the of is world，ninety hydroxylation phen01．In percentphenol thecumene consistsofthree producedusing method，which steps，produces acetoneasa and theenvironment the bond byproductpollute seriousIy．Forhigh oftheC—H isdifficulttoactivate．In energy bond，benzene addition，thedeep than oxidationis tooccurbecause ismoreactivebenzene．Thedirect easy phenol ofbenzeneto isa ofthis hydroxytation