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修饰锌卟啉轴向位反应热力学及量化计算理论研究
塑 墨——
内容摘要
金属卟啉在生物无机化学、配位化学等领域都具有广阔的发展前景和深远
的研究意义，对它的研究一直倍受关注并涉及到现代化学的许多前沿领域。本
论文的工作主要是邻氨基四苯基卟啉的合成以及其四种空间异构体的拆分，并
对其中a，a，a，B一构型的邻氨基四苯基卟啉进行了修饰。在合成工作的基础
上，结合理论化学工具，对修饰氨基卟啉与咪唑类配体的轴向配位热力学进行
了较为深入的探讨。
一、／1．以邻硝基苯甲醛、吡咯、冰醋酸为原料制取了邻四硝基苯基卟啉，再经
过氯化亚锡酸化还原，稀氨水中和等步骤，得到了所需的邻四氨基苯基卟啉。
利用硅胶色谱柱进行拆分，得到了有应用价值和研究价值的邻氨基四苯基卟啉
四种空间异构体，总结了各种色谱柱拆分方法、结晶提纯方法以及色谱层析在
合成分离过程中的应用。
2．对CI，d，CI，B一构型的邻氨基四苯基卟啉进行修饰，卟啉和氯乙酰氯，
Boc保护的甘氨酸、Fmoc保护的苯丙氨酸和组氨酸反应，锌离子嵌入的条件也
根据不同化合物的结构，进行了摸索总结。合成的化合物通过了元素分析、红
外、核磁、紫外等表征。
3．研究了修饰的锌卟啉对咪唑类配体的轴向配位反应。采用光谱滴定法
测定了主客体之间的平衡常数，得到了该反应的热力学数据：通过量化计算，
系统的研究了o，a，a，B一邻氯乙酰胺基四苯基卟啉锌与咪唑类配体的轴向配
位反应，从电荷密度分布、键长、氢键作用力等方面讨论了各种因素对主客体
体系缔合能力的影响，其结果与实验具有一致的规律性。
4．利用气相色谱研究苯乙烯的环氧化反应，是论文工作的一部分，合成了
环氧化反应所需要的氧化剂亚碘酰苯，并用本实验室合成的四苯基铁卟啉以及
和眯唑配位的铁卟啉研究了苯乙劳环氧化反应的条件，为不对称催化环氧化研
究的开展做出了有意义的探索∥
关键词：金属卟啉卟啉修饰邻氨基四苯基卧啉锌色谱柱拆分轴向配位
环氧化催化分子识别
1II
———————————————————————————●—————_—————●———————————一一一 垒曼!!垦垒竺!——
ABSTRACT
the
in field chemistry，
are significanceofboinorganic
ofgreat
Metalloporphyrins
and on
C00rdination chemistry。Studies
chemistryhost—guest
inthe arerelatedto
fort11eresearchers
afocus many
haye been world。They
always
of
ofmodem Molecular andaxiscoordination
fields chemistry。 recognition
in thesis，andthetooloftheoretic
hasbeenstudiedthis chemistry
metalloporphyrins
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