羰基硫与αFe2O3和NaCl混合物的复相反应研究.pdfVIP

羰基硫与α-Fe O 和NaCl混合物的复相反应研究1 2 3 陈海涵，孔令东，陈建民 复旦大学环境科学与工程系， 上海（200433 ） E-mail ：jmchen@ 摘 要： 利用原位傅里叶红外漫反射(DRIFTS),拉曼光谱(RAMAN)等手段，考察了α-Fe O ， 2 3 NaCl，以及它们不同配比混合物与COS的复相反应。结果表明， COS能与α-Fe O 及其与NaCl 2 3 - - 2- 2- 的混合物发生复相反应，产物为CO ，HSCO ，HCO ，CO 和SO 。NaCl的存在降低了α-Fe O 2 2 3 3 4 2 3 对COS的转化能力。不同配比混合物中含NaCl质量百分数为 60%的样品具有最高的吸收和反 应活性。 关键词：羰基硫 复相反应 α-Fe O DRIFTS 2 3 中图分类号： 1. 引 言 羰基硫（Carbonyl Sulfide，COS），是大气对流层及平流层最丰富的含硫气体之一， 其在对流层的平均浓度约为 500 pptv。COS在对流层中相对惰性，通过传质作用上升到平流 层，在平流层底部发生光化学反应生成SO2 ，并最终转化为硫酸盐气溶胶，是平流层硫酸盐 气溶胶的主要来源。这些硫酸盐气溶胶可以提供平流层非均相反应界面，引起臭氧损耗，影 [1] 响大气辐射平衡，导致全球气候变化 。 对COS的研究一直是大气化学研究的热点问题之一。已有研究大多集中在COS与自由基 （如OH·、O·等）的氧化反应、直接光解离等均相反应过程、COS在催化剂表面的水解反应 [2] 。而对于COS与大气颗粒物的复相反应则研究较少。吴 以及COS在植物、土壤表面的损耗等 洪波等发现COS在Al O 、CaO、SiO 、Fe O 、MnO 等颗粒物表面可以发生非均相反应，生成CO ， 2 3 2 2 3 2 2 2-[3] - 单质S以及SO 。而贺泓等则发现COS在AlO 表面发生反应可生成硫代碳酸氢盐（HSCO ）， 4 2 3 2 2- [4] 在表面氧的参与下最终生成SO 和CO ，并由此提出一个可能的机理 。但这些都是基于单成 4 2 分颗粒物的研究结果，而陆地上空的矿尘