《煤焦边缘模型异相还原NO的Mayer键级变化分析》.pdfVIP

第39卷第4期 煤 炭 学 报 Vol_39 No．4 2014年 4月 JOURNALOFCHINACOALSOCIETY Apr． 2014 信 晶，孙保民，朱恒毅，等．煤焦边缘模型异相还原 NO的Mayer键级变化分析[J]．煤炭学报，2014，39(4)：771-775．doi：10． 13225／j．cnki．jCCS．2013．1308 XinJing，SunBaomin，ZhuHengyi，eta1．VariationanalysisofMayerbondorderduringtheheterogeneousreductionreactionbetweenNO andcharedgemodels[J]．JournalofChinaCoalSociety，2014，39(4)：771—775．doi：10．13225／j．cnki．jees．2013．1308 煤焦边缘模型异相还原 NO的Mayer键级变化分析 信 晶，孙保民，朱恒毅，尹书剑，张振星，钟亚峰 (华北电力大学 电站设备状态监测与控制教育部重点实验室，北京 102206) 摘 要：为掌握煤焦对NO异相还原反应规律，揭示焦炭氮迁移转化的微观机理，选取 armchair型 含氮煤焦边缘模型和 zigzag型煤焦边缘模型作为研究对象，基于密度泛函理论计算各个键的Mayer 键级，研究上述各煤焦边缘模型化合物对NO气体畀相吸附、还原和解吸的过程。结果表 明：NO气 体分子以side-on形式与amrchair型含氮煤焦边缘模型发生异相还原反应 ，N—O键 的Mayer键级 达到最小值 0．9846，受热时N一0键容易发生断裂，最终释放 出N 和 CO；两个NO气体分子与 zigzag型煤焦边缘模型发生异相还原反应，一个NO分子以side—on形式吸附在煤焦边缘模型表面， 进而形成一个五元环 中间体，此时O一N 键级为最小值 1．0025，而另一个NO分子会 以O-down 的模式吸附在 c键位上，反应最终释放N ；Mayer键级理论可以有效地研究分子水平条件下煤焦 边缘模型对NO异相还原反应的机理。 关键词：煤焦；NO；异相还原；Mayer键级 中图分类号：TQ534 文献标志码 ：A 文章编号：0253—9993(2014)04—0771—05 Variation analysisofM ayerbond orderduringtheheter0gene0us reduction reactionbetweenNo andcharedgemodels XINJing，SUNBao-min，ZHUHeng—yi，YINShu-jian，ZHANGZhen—xing，ZHONGYa—feng (KeyLaboratoryofConditionMonitoringandControfforPowerPlantEquipment，Min~try0，Education，V0^ inaElectricPowerUniversity，Belting 102206，China) Abstract：InordertomastertherulesofheterogeneousreductionbetweenNO andcharedgemodels，andtorevealthe microcosmicmechanismsofmigrationandtransformationforcharnitrogen，theprocessesofheterogeneousadsorption， reduction anddesoprtionofNO on thecharedgemodelcompoundsin armchairand zigzag configurationswerere- searched．Thealgorithm ofdensityfunctionaltheorywasappliedtocalculateeachbond’sMayerbondorder．T