《Co改性MoHZSM-5催化剂的甲烷无氧芳构化催化性能研究》.pdfVIP

石油炼制与化工 2013年11月 PETROLEUMPROCESSINGANDPETROCHEMICALS 催化剂 第44卷第11期 马记源，陆江银，袁钊，王春晓 (新疆大学石油天然气精细化工教育部重点实验室，乌鲁木齐830046) 制备了一系列的二元催化剂，考察这些催化剂对甲烷无氧芳构化过程的催化性能。结果表明，在Mo／HZSM_5 催化剂中添加Co可提高其对甲烷无氧芳构化过程的催化活性。进一步研究了不同Co负载量的二元催化剂对 甲烷无氧芳构化过程的催化性能，并采用XRD，NH。一TPD，TGDTA等手段对催化剂进行表征。结果表明：催 Co与Mo具有良好的协同作用，与6％Mo／HZSM一5催化剂相比，不但减缓了积炭的生成，提高了催化剂的稳定 性，而且提高了催化剂的催化活性，苯收率提高2％～5％；催化剂中添加Co后，酸强度及酸量得到明显改善，弱 酸量与强酸量比例适中，Co化合物与Mo化合物能够均匀分散在分子筛表面，从而可提高催化剂的催化活性。 关键词：甲烷无氧芳构化催化性能协同作用 天然气的主要成分是热值较高的甲烷，因此 步考察其对甲烷无氧芳构化催化性能的影响， 作为一种优质、清洁能源被广泛应用。有关专家 及科研机构预测，我国最终可探明的天然气资源 化剂进行表征。 储量为(1．33～1．70)×1013m3[1|，然而，天然气 1 实 验 的消费产业尚不成熟。2011年国土资源部在《全 国油气资源动态评价(2010)》成果的新闻发布会 1．1催化剂制备 m3， 上公布，我国天然气地质资源量为5．2×1013 Mo／HZSM一5催化剂采用传统的溶液浸渍法 可采资源量为3．2×1013m3，且可开采量大部分 制备。先将HZSM一5(硅铝比为38)分子筛浸渍在 分布在能源需求量相对较小的中、西部地区，由 适当浓度的(NH。)。Mo，O。。·4H。O溶液中，使最 于地处偏远，产品难以运输，甲烷的临界温度很 终催化剂含有6％(叫)的Mo，在313K温度下采 低(190．58K)[2]，压缩运输亦不经济，从而限制 用旋转蒸发仪旋转搅拌12h，然后在373K下抽 了其使用范围。在甲烷无氧芳构化条件下，以 真空至干燥状态，并在393K下干燥3h，最后在 Mo／HZSM一5为催化剂，将CH。催化脱氢直接转 马福炉中873K焙烧活化6h，得到6％Mo／ 化为液态芳烃产品，同时副产高价值的氢气，使 HZSM一5催化剂，经压片、破碎和过筛后得到40～ 低附加值的天然气转变成高附加值的化工原 60目的催化剂颗粒。 料，不仅可提高天然气的利用率，而且还可缓解 采用共浸渍法制备二元催化剂。将HZSM一5 石油资源的短缺[3]。然而，Mo／HZSM一5催化下 分子筛浸渍在含有一定量Mo的(NH。)。Mo，02。· 的甲烷无氧芳构化一直受甲