《Pdn Pbm(n+m≤5)混合团簇的结构与光谱性质》.pdfVIP

第55卷第5期2006年5月 物 理 学 报 1000—3290／2006／55(05)／2241—08 ACTAPHYSICASINICA ⑥2006 Chin．Phys．Soc． 方 芳 蒋 刚+ 王红艳 (四川大学原子与分子物理研究所，成都610065) (2005年5月17日收到；2005年11月28日收到修改稿) Pd。Pb。(n+m≤5)混合团簇的各种可能几何构型进行全优化计算，得到它们的基态结构和光谱性质；从结构和振 间的能级间隙(HLG)，分析了团簇的化学活性． 关键词：团簇，有效原子实势，密度泛函 PACC：3640，3640B，3640C，3130J 1．引 言 HUekel 近年来，随着单一成分团簇研究的逐步深入，混 model 合团簇研究逐渐成为团簇物理的前沿课题，其在催 能量，从而总结出Pd。团簇结构随原子数n变化的 化科学、表面科学、纳米科学与技术等领域具有广泛 一些规律旧。，文献[10]开展了钯钇混合小团簇的结 的应用．具有渗氢性并使其纯化特征的钯合金近年 构研究；对于Pb。这样的重金属团簇，理论上用 来备受关注，由于钯具有良好的透氢性能和氢同位 素效应，广泛应用于催化反应和氢同位素分离与纯 化，但纯钯合金在实际应用中需要抑制室温下。一口 J． 呈典型的金属团簇密堆积结构¨213 相的相变和提高其透氢速率等．研究表明¨一，在钯中 本文在相对论有效原子实势(RECP)近似下，用 加入一些合金元素(如Ag，Y，Pb等)不仅可以抑制 相变，而且能大大提高透氢速率，因此多年来一直致 力于研究与开发钯的二元和多元合金心_4。．目前对 能量，对各种几何结构的钯铅混合团簇进行了键长、 钯钇合金的氢化反应热力学与动力学等做了很多工 键角和能量的全面优化，得出了它们稳定存在的结 作∞’60，然而对钯混合团簇的结构研究相对较少，特 构；计算了原子平均结合能；从结构和振动光谱两个 别是Pd—Pb混合团簇的研究还未见报道．铅作为惯 方面分析了其形成规律；最后计算了团簇的能级分 性约束聚变x射线能量转换材料之一，研究其团簇 结构和性质也有着重要意义．本文对纯Pb。(n=2— 之间的能级间隙(HLG)，分析了团簇的化学活性． 5)团簇、Pd—Pb混合团簇的结构与性质进行研究，对 研究和探讨新的钯合金作为催化剂和吸附剂材料、 2．计算方法 对了解Pd—Pb混合二元团簇的成键特性及形成规律 都有一定的意义． 密度泛函理论(DFT)是研究多粒子系统基态的 研究钯团簇结构，理论上主要有用密度泛函方 重要方法，认为固体的基态性质是由其电子密度唯 functional 法(density theory)对纯Pd。(n=1—6)团簇 一确定的，它是通过构造电子密度的泛函模拟电子 *国家自然科学基金(批准号10276028)资助的课题 tE·mail：gjiang@80n．edu．en 万方数据 物 理 学 报