高比表面积CuOCeO2催化剂的制备及CO氧化活性.pdf

高比表蕊积CuO-Ce02催化刺的制备及其CO氧化活性 摘 要 通过对常规柠檬酸S01．geI法的改进(前驱体先经N2高温预处理形成碳粒， 然后在空气中烧掉碳粒)制备了商比表面积纳米CuO-Ce02催化剂。采用 用改进的柠檬酸sol-gel法，通过增加N2高温预处理，能够有效地阻止催化剂的 晶粒长大，获得具有高比表面积(人于90 m2悖)、较小的晶粒(平均晶粒小于 10 烧均形成了Ce。CuI．xOz．s固溶体。由丁品粒的减小，比表面积的增大和同溶体的 形成，催化剂具有较好的低温CO氧化活性。从XRD和TPR结果可以看到， CuO．Ce02催化剂中存在三种形式的CuO物种，它们分别为催化剂表嘶高分散的 CuO、晶相CuO和进入Ce02晶格的Cu2+。 利用CuO，Ce02催化剂中表面高分散的CuO和晶相CuO物种能够溶解于硝酸 溶液这个特点，对催化荆中三种CuO物种进行了进一步的区分。根据CO氧化反 rate)。在loooc下， 麻的转化牢，获得三种CuO物种各自的比反应速率(specific 三种CuO物种的比反应速率分别为：高分散的CuO物种为18．21 h～；晶 toolcogc．1 相CU03(：9．98 molcogcu+1h～；Ce02晶格中gJCu2+gj2．13moltogcu-。h～。由此可 以明显地石m：高分散的CuO物种对CO氧化贡献最大，晶相CuO其次，Ce02晶 格中的Cu”贡献最小。此外，通过催化剂经硝酸处理后不同温度焙烧后样品的 CO氧化活性的变化和这些样品的CO-TPR图谱中还原峰的变化情况，结合xps$4 得的催化刺硝酸处理前后表面Cu浓度的变化信息和样品的CO循环氧化实验．发 oC焙 现CuO．Ce02催化剂中一种CuO物种是可以相互转化的。高分散cuO经800 烧转化为晶相CuO；而经历600 oc焙烧或者CO氧化反应后，进入Ce02晶格的部 分Cu2+可以转变成表面商分散的CuO。 关键词；高比表丽积：CuO—Ce02催化剂：柠檬酸sol—gel法：CO氧化 摘 要 ABSTRACT Nanostrnctured with surfacea嘲were CuO-Ce02 catalystshigh preparedby modifiedcitrate was undertoform method(the N2 sol-gel precursorfirstlypretreated carbon at andthenthecarbon wasburned powershi曲temperature powers up)．The wcTecharacterized samples byTG—DSC，BETnitrogenadsorption，XRD，TEM， Raman andTPR showthat themodified using spectroscopytechnologies．Results citrate at