Ce-M-O催化剂甲烷催化燃烧性能与表征.pdfVIP

第2期 王智辉等：Co／Ce-M一0催化剂甲烷催化燃烧性能与表征 Co／Ce—M一0催化剂甲烷催化燃烧性能与表征 王智辉 ，刘艳春 ，奚红霞 ，彭 峰 (1．华南理工大学化学与化工学院，广州 510640；2．广州市红 日燃具有限公司，广州 510435) 摘要 ：采用浸渍法制备 了CoC／e．M．0(M=La，Zr’Ca，Mg，Bi)系列催化剂 ，考察 了其对 CH 的催化燃烧性能 ，通过 BET、 XRD、H2-TPR和 Raman等测试手段对催化剂进行 了表征 。结果表明，在 CeO：中掺入 La时 CH 的起燃温度 明显降低 ，催化剂具 有高活性与稳定性，这主要是 由于掺 L丑后 CeO：晶格缺陷度增大，从而造成氧空位增加 ；此外 ，在反应过程 中La促进 了CoO4 在载体表面高度分散。 关键词 ：甲烷催化燃烧 ；Co304；CeO：；La改性 ；氧空位 中图分类号：0643；TE08；TQ426 文献标识码：A 文章编号：1001-9219(2015)02．25．05 甲烷作为天然气 的主要成分 ．完全燃烧产物为 本文采用多种元素掺杂的CeO：作为载体 ，浸 二氧化碳和水 ，而不产生有害成分 。是一种清洁能 渍负载钴 ，制备 Co，Ce．M—O系列催化剂 。测试了其 源。传统的火焰燃烧方式由于燃烧不完全 以及燃烧 甲烷催化燃烧活性 ，并采用 BET比表面积 (BET)、 温度过高会带来 CO、温室效应 、NO 等危害 一【·，还 X一射线衍射 (XRD)、氢气程序升温还原 (H．TPR)、 会存在能源利用率低的弊端。催化燃烧由于具有起 拉曼光谱 (Raman)等手段对催化剂进行了表征。 燃温度较低、燃烧完全和能量利用率高等优势，被 1 实验部分 公认为是高燃烧效率、近零污染物排放的理想燃烧 方式。目前 。用于甲烷催化燃烧的催化剂主要分为 1。1 催化剂的制备 贵金属和非贵金属氧化物两大类，其 中非贵金属氧 不 同元素掺杂 的Ce．M．0 (M=La，Zr，Ca，Mg， 化物催化剂 由于其价格相对低廉 、储量丰富而备受 Bi)载体采用溶胶凝胶法制备，Co／Ce．M．O催化剂采 关注。各种非贵金属氧化物中，Co，0对 甲烷燃烧的 取浸渍法制备。具体制备方法如下 ：称取 0．008mol 催化活性最高3[1，而 CeO 由于其储放氧特性被广泛 Ce(NO3)3·6H2O，0．002otolM(NO3)·nH20和 0．012otol 应用于催化氧化反应 的催化剂 中 [4]，另外很多研 C6H8O7·H2O (皆为分析纯)溶于 40mL去离子水 ， 究[5-71也表 明对 CeO 进行掺杂可 以有效增加其晶格 8OcI=油浴 中搅拌 回流 24h，在 110c=【下干燥过夜 ， 缺陷，进一步提高储放氧能力。Liotta等从制备方 750~C下焙烧 3h，制备的样 品记为 Ce．M—O。称取 法 、预处理条件等角度研究了CoOdCeO 及 Co，04／ 0．0564gCo(N03)2·6H2O和 0．0407gC6H8O7·H20溶于 CeO2-ZrO：的甲烷催化燃烧性能[8,91，并尝试在 Co3OJ lmL去离子水，浸渍 0．1g制备的Ce．M—O，老化 12h CeO2中引入 了Pd．Pt，Au等贵金属元素 01，进一步 后 ，在 l10cC下干燥过夜 ，750~C下焙烧 3h，制备的催 改进催化剂的活性 ，并提高了其抗硫 中毒能力。 化剂记为 Co／Ce—M—O。 Machin掣 ”1制备了La．Ce—Co复合氧化物，优化元素 1_2 催化剂的表征 配 比获得优 良的甲烷燃烧催化活性。此外 ，Mg、Ca、 比表面积分析使用美 国Micromeritics公司的 Bi等元素常常作为结构助剂加入到催化剂体系中 TristarⅡ3020全 自动 比表面和孔