硅烷聚合物修饰对SAPO-34分子筛膜的分离性能的影响.pdfVIP

第39卷 第5期 江西师范大学学报 (自然科学版) Vol_39No．5 2015年 9月 JournalofJiangxiNormalUniversity(NaturalScience) Sep．2015 文章编号：1000-5862(2015)05-0469-05 硅烷聚合物修饰对 SAPO一34分子筛膜的 分离性能的影响 王华梅 ，布 娜 ，吴 婷 ，周荣飞，陈祥树 (江西师范大学化学化q-学院，江西省无机膜材料工程技术研究中心，江西南昌 330022) 摘要：采用化学液相沉积(CLD)技术将含有咪唑官能团的硅烷聚合物沉积在SAPO-34分子筛膜表面，修 饰膜的缺陷以提高其气体渗透选择性．通过傅里叶红外(Yr—IR)、X一射线衍射 (XRD)和场发射扫描电子 显微镜(FE．SEM)等表征手段证明了硅烷聚合物 以si一0-_si共价键形式成功地接枝在膜表面．在 298K、0．1MPa压力差的测试条件下，修饰后 SAPO-34分子筛膜 的CO2／CH4理想分离选择性由12提高 到76，提高了5倍，cO：的渗透速率 由7．22×10 mol／(m ·s·Pa)降低至4．13×10～mob／(m ·s· Pa)，降低了42．8％．考察了温度和压力差对SAPO-34分子筛膜的CO：和CH渗透速率的影响． 关键词 ：SAPO~4分子筛膜；缺陷；修饰；CO2／CH4分离 中图分类号：TQ028．8 文献标志码 ：A DOI：10．16357／j．enki．issnlO00-5862．2015．05．06 分子层沉积到 SAPO-34膜表面，在473K的条件下 0 引言 H渗透速率损失了53％，而 H ／N：的选择性由11 提高到550．尽管这些缺陷修饰的方法能够提高膜 分子筛膜 由于其具有高的分离性能、水热稳定 的分离选择性，然而它们操作条件苛刻，需要在高温 性和耐酸性等特性，在渗透汽化分离、气体分离和膜 或高真空条件下操作，同时还存在渗透速率损失率 反应器等领域u剖具有潜在应用前景．然而，分子筛 高等缺点．因此，开发条件温和、修饰效果佳的缺陷 膜缺陷的存在是制约分子筛膜工业化应用的重要因 修饰方法具有重要研究意义．本文报道了一种新的 素之一．在分子筛膜的合成和煅烧等过程中，容易形 在温和操作条件下修饰分子筛膜的方法，用含咪唑 成非分子筛孔道缺陷H引．分子筛膜缺陷的大小一 官能团的硅烷聚合物修饰 SAPO-34分子筛膜表面 般比分子筛孔道直径大，从而使得渗透物易从缺陷 缺陷，膜气体分离选择性得到大幅提升． 中透过膜，使膜的分离选择性降低甚至丧失．因此， 膜缺陷修复是提高分子筛膜分离性能的有效举措， 1 实验部分 引起了各 国研究者的关注 ． HongMei等 采用催化裂解沉积的技术，将二 1．1 SAPO-34分子筛膜的合成 甲基二乙氧基硅烷 (MDES)在 B—zSM-5和 SAPO-34 将 10cm长的莫来石支撑体 (外径为 12mm，内 分子筛上催化裂解，在773K的测试条件下，修饰后 径为8mm，平均孔径为 1．3Ixm，Nikkato公司)用 的B—ZEM-5分子筛膜的H渗透速率降低了1个数 800目砂纸将两端打磨光滑后，经超生洗涤 3次后 量级，H ／CO：的选择性由1．4提高至37．0．而修饰 于 100。C烘箱中干燥备用，其操作过程与本课题组 后的SAPO-34分子筛膜分离 CO2／CH 的选择性由 之前报道 的一致 。。．按照文献 [11]的方法进行 73上升到 110．ChenZan等 将4-乙烯基吡啶通过 SAPO-34分子筛膜的合成，