含铁大气气溶胶化氧化SOlt;,2gt;的反应机理研究.pdfVIP

要 ● 大气颗粒物或气溶胶对全球气候、人类健康和地球环境影响巨大。S02是大 气中最主要的人类污染物，也是形成酸雨和硫酸盐气溶胶的前体之一，影响生态 环境和人类健康。其在大气中可以通过云层和液滴氧化转化成硫酸和硫酸盐粒 子，也可以与气溶胶粒子发生复相反应形成含硫酸根的二次气溶胶，而后者的转 化机理和转化能力尚未被完全认识。气溶胶中的铁是许多大洋海区中海洋表层水 中的浮游生物所必需的微量营养物的主要来源，在很多海区，尤其在某些高氮低 铁海区，矿物气溶胶中的铁是这些地区海洋生产力的限制因素。基于以上原因， 人们对S02与气溶胶，尤其是含铁气溶胶的复相反应及可溶性铁的来源非常关 ’ 注。 ． 应来探讨气溶胶中的铁在s02复相反应中的作用及反应机理，分为三个主要部 分： ． 第一部分选择和优化了反应产物Fe(II)的测定方法。在综述Ve(IO测定方 法的基础上，确定用反相高效液相色谱法测定复相反应产物，对测定条件进行优 化。得出最佳实验条件并使用pH5．6琥珀酸．硼砂缓冲溶液直接提取复相反应产 t 好，此法用于复相反应产物Fe(II)的测定。 IC和pH计对反应产物进行了定性和定量分析，结果表明：S02与Fc203的复相 随之增加。室温下(T=291 S042．反应产物s042‘的浓度比三价铁 腭s02，生成12．6ngFe(ID(aq)和56．2ttg 和硫酸盐的生成机理。同时表明ve(II)(ac0除了作为s02氧化的催化剂外，也是 ● 复相反应的产物之一。S02与Fe203的复相反应实验室模拟结果为大气海洋体系 中，尤其是气溶胶在长距离传输中可能存在的铁硫耦合反馈机制提供了重要的实 验依据。 第三部分初步探讨了S02与Fe203和NaCI混合颗粒物复相反应机理。利用 HPLC、IC和pH计对复相反应产物进行了定性和定量分析。结果表明：相对湿 S02与Fe203的反应有缓冲作用，随时间增加，反应体系的pH先下降后升高， Fe0D量增加，提取液中硫酸盐先达到最大，再下降而后平衡。根据测定结果初 步探讨了复相反应产物形成机理。由于NaCI的存在，使海洋上空的铁硫耦合机 ● 制变得相当复杂。因此大气海洋中的铁和硫相互耦合机制是值得进一步探讨的可 能影响全球气候变化的机制之一。 。 关键词二氧化硫，Fe203，复相反应，Fe(ID(aq)，硫酸盐，铁硫耦合 ◆ ● ● Ⅱ Abstract oraerosols rolein climate， global Atmosphericparticles play锄important ● earthenvironment．Sulfur humanhealthand of dioxide,the aspects