F及其N-F掺杂V2O5%2fTiO2低温脱硝催化剂的制备及其性能的研究.pdfVIP

硕士论文 F及N-F掺杂V20cri02低温脱硝催化剂的制备及性能研究 摘 要 目前国内外应用最为广泛的脱硝技术是选择性催化还原(SCR，Selective Catalytic 大大缩短，低温SCR技术(250℃)可以解决上述问题，从而得到了大量学者的关注。 针对目前低温SCR催化剂研究的局限性，提出了非金属掺杂氧化钒／氧化钛的思路来 研制新型的低温SCR脱硝催化剂，并深入研究其制备条件及性能。 的制备方法、F掺杂方式、F掺杂量及煅烧温度对催化活性的影响，对催化剂制备工 平衡气体以及空速为15000h1的实验条件下，采用溶胶凝胶法、500℃的煅烧条件制备 质量分数的活性组分钒后，在350℃的煅烧条件下制备得到的催化剂活性最佳。此催 化剂在200℃--一240℃时脱硝效率近90％，为无F催化剂脱硝效率的2倍。 红石相不利于SCR活性的提高。F掺杂提高催化剂的酸性。F掺杂可以取代Ti02晶格 中的O，产生晶格缺陷，促使Ti02中氧空位和超氧自由基(02’)的形成，从而提高催 化剂的储氧能力与氧化还原性能，这些优势均有利于SCR反应的进行。此外，利用电 子顺磁共振(EPR)光谱研究了02‘的产生及演变规律，结果指示，催化剂中的02。主 要是在煅烧阶段产生的，其数量随着煅烧温度的升高而增多，随着煅烧时间的增长而 增多。 其次，采用F掺杂催化剂的最佳制备条件，在其中进一步引入N源，考察N掺杂 量对SCR脱硝活性的影响。结果表明，在上述同等模拟烟气情况下，N掺杂量为IN]／[Ti] X 摩尔比1 10之时，催化剂的低温SCR脱硝效率最高，接近94％，比单独F掺杂的催 化活性高出近3个百分点。通过红外(FI．IR)和EPR等表征分析发现，N．F共掺杂对 催化剂表面氧空位浓度的提高有协同增强效应，更进一步提高了催化剂中02‘的数量， 02氧化NO形成SCR反应的活性中间物质，从而提高催化反应速率。 最后，研究02浓度、空速、s02浓度、H20浓度等反应条件对SCR脱硝活性的影 响。实验结果表明，02浓度为5％，空速为9000h。1的条件下，催化剂活性最佳。F及 N-F共掺杂催化剂的抗硫性能较好，抗水性较差，当S02与H20同时存在时，催化剂 的活性受到抑制，切断H20和S02，催化剂的活性得到恢复，说明这种抑制是可逆的。 关键词：F掺杂，N．F掺杂，V205／Ti02，低温选择性催化还原，氮氧化物 Abstract 硕士论文 Abstract Theeffective used toremovethe oxideisSelective and technique nitrogen widely and oftraditionalSCRwillbe homeabroad．The CatalyticReduction(scg)in catalysts ofashand its affectedcorrosionandabrasionfromthe concentration S02，SO by high the beshortened．Moreandmoreresearchershave attentionto low lifespan paid temperature SCRwhichsolvethese aimofthis