第五章授课()精要.docVIP

核燃料后处理 5.1 概述 5.2 后处理工艺发展状况 5.3 首端处理过程 5.4 溶剂萃取分离过程 5.4.1 溶剂萃取过程中的基本概念和基本参数 5.4.2 TBP萃取铀、钍、钚、镎和裂片元素的化学行为及其影响因素 5.4.3 TBP萃取铀、钚、HNO3和裂片元素的平衡分配及其数学模型 5.4.4 Purex流程及其工艺条件分析 5.4.5 Purex流程工艺参数优化计算实例 5.4.6 从Purex流程种回收镎 5.4.7 Purex流程对处理不同乏燃料的适应性 5.4.8 溶剂降解及其对萃取过程的影响 5.4.9 水法后处理过程中常用的萃取设备 5.5 尾端处理过程 5.1 概述 5.1.1乏燃料和核燃料后处理 对反应堆中用过的核燃料所进行的化学处理，以除去裂变产物等杂质并回收易裂变核素和可转换核素以及一些其他可利用物质的过程，称为核燃料后处理（nuclear fuel reprocessing）。 ? 其目的从中除去裂变产物，回收未用尽的和新生成的核燃料物资。 ? 核燃料在反应堆中燃烧，不是一次烧尽的，为维持反应堆的正常运行，堆中要留有最低数量的核燃料；积累的裂变产物也会吸收中子而影响反应堆的正常运行。因此，核燃料在反应堆中燃烧一段时间后，就应从反应堆中卸出。 ? 卸出的核燃料经过后处理才有可能重新利用其中有用的物资。 ? 对核燃料循环来说，核燃料后处理是一个不可缺少的环节。 ? 所谓乏燃料是指在核反应堆中，辐照达到计划卸料的比燃耗后从堆中卸出，且不再在该堆中使用的核燃料。 核燃料在反应堆中燃烧的过程实质上就是核燃料中的易裂变核素（如铀－235、钚－239或铀－233）在中子流的轰击下发生自持的核裂变反应的过程。 ? 随着核反应的进行，初期核燃料中的易裂变核素逐渐减少，俘获中子的裂变产物逐渐增加； ? 随着燃耗的加深，反应性逐步降低，为了维持反应堆中全活性区的有效增殖系数大于1，需调整控制棒位置以增加反应性。 ? 当最后调整控制棒不能维持链式反应时，这个时间就是核燃料的物理寿命，核燃料必需从堆内卸出。 ? 同时，随着燃耗的加深，燃料包壳受热和中子影响以及裂变产物积累的影响而变形，因此还要考虑包壳的寿命。 ? 但实际上核燃料从堆内卸出的时间，要根据燃料的辐照性能、力学性能以及燃料的浓缩度的相互匹配，提出最经济的燃耗值来确定的。 ? 因此，为了维持反应堆的正常运行，卸出的乏燃料必需留有最低数量的易裂变核素。 国外资料中把核燃料后处理称为Reprocessing of spent fuel， 实际上，乏燃料并不是烧尽的废燃料，在乏燃料中还有许多有价值的物质，? 一定量的未裂变和新生成的易裂变核素，如铀－235、钚－239、铀－233， 大量的未用完的可转换核素， ? 铀－238、钍－232以及在辐照过程中产生的超铀元素，如镎－237、镅－241、锔－242 ? 核裂变产生的有用的裂片元素，锶－90、铯－137、锝－99、钜－147等。 ? 这些物质可以通过乏燃料后处理和相应的分离流程予以回收和纯化。 核燃料后处理起源于军事目的。 ? 二十世纪四十年代，为了取得核武器装料钚－239，建立了以天然铀为燃料的反应堆。并用沉淀法从辐照天然铀中提取了武器级钚。 ? 1944年首次大规模地使用了磷酸铋沉淀流程从辐照天然铀提取了钚，但其严重缺点是不能回收铀。 ? 1948到1949年期间，在美国橡树岭实验室对以甲基异丁基酮作萃取剂的雷道克斯（Redox）流程进行中间工厂试验，并于1952年在汉福特开始大规模运行，这个流程既能同时回收铀和钚，同时又可以连续操作并大大减少了废物量。 ? 1950到1952年在橡树岭实验室进行了普雷克斯（Purex）流程的中间工厂试验，并于1954年和1956年先后在萨凡那河工厂和汉福特工厂投入运行。 随着核能和平利用的发展，世界上陆续建造了各种用途的反应堆，如核电站动力用堆、研究试验用堆、船舶推进用堆等。 ? 核燃料后处理的对象也发生了变化，其中主要的是电站用堆卸下的辐照燃料。 ? 如今，普雷克斯流程已取代了其他溶剂萃取流程，它不仅可以用于生产堆、动力堆燃料的后处理，而且有可能性用于燃耗更深的快中子增殖堆的燃料后处理，是现今最有效、最成功的核燃料后处理流程。 5.1.2　核燃料后处理在核工业中的重要性 如上所述，核燃料后处理是核燃料循环中的一个重要组成部分，同时它又是军民两用技术。 它在整个核燃料工业中的地位和作用表现在以下四个方面： 1.　后处理对于充分利用核能资源关系极大。 ? 核电是我国能源的重要组成部分之一。对动力堆乏燃料进行后处理，实现核燃料闭路循环，对有效地利用铀资源、实现我国核能可持续发展，起着举足轻重的作用。我国已探明的铀资源量有限，且铀矿品位低、规模小，如果不搞后处理，