外力对环肽纳米管水传输特性的影响和其微观机制.pdf

外力对环肽纳米管水传输特性的影响及其微观机制 中文摘要 I 中文摘要 环肽纳米管作为一种新颖的纳米材料，被广泛用于模拟生物水通道。生物体 系中水通道的传输特性受多种因素影响。本文重点考察了外力因素对跨膜环肽纳 米管水传输特性的影响。 在跨膜环八肽纳米管 8×cyclo-(WL)4/ POPE 第四个环的管壁外侧(P4 环 C5原 子)垂直于管轴的方向上，对纳米管施加指向管外的外部作用力（F=0.0~2.0 nN）， 采用恒速及恒力受控分子动力学（SMD）模拟，考察了不同外部作用力引起的 纳米管结构形变及其对管内水链结构、水分子分布及偶极取向等的影响。研究结 果表明随着外力的增大，受力的 P4 环形变量?C3-C7逐渐增大。由于环间氢键网络 的作用，与 P4 相邻的 P3 和 P5 环也会发生一定程度的形变。当施加外力增大到 2.0 nN 时，P4 环被拉成 13.3 ?×5.6 ?的椭圆形，此时，纳米管水通道完全关闭。 环肽纳米管结构的形变直接导致了管内水链结构的改变，引起 P4 环及与之相邻 的 P3 和 P5 环所在区域水分子排布发生变化。当外力 F 小于等于 0.8 nN 时，P4 环两侧的水分子排布没有明显改变；当外力增加到 1.6 nN 时，施加外力的 P4 环 位置处不再有水分子的排布，但此时的环肽纳米管尚没有完全关闭。不同外力下 的占据自由能[G(N)]计算表明当施加外力小于 0.8 nN 时，管内水分子总数没有明 显变化，维持在总数 22 个，进一步增大外力，管内水分子数逐步减少，当外力 增大到 1.6 nN 后，水分子总数变成 18 个，并且不再随着外力的增加而改变。随 着施加外力的增大，管内水分子之间形成的氢键链被切断，研究发现 P4 环两侧 的氢键数目分别在外力达 0.8 nN 和 0.9 nN 时开始减少，最后当外力增大到 2.0 nN 时，P4 与 P3 和 P5 环间分别剩余 2 和 4 个氢键。此时，由于水链在 P4 环处 断裂，P4与P3环间的水分子中的两个氢原子会与骨架上的羰基氧同时形成氢键， 从而使该处水分子偶极趋于定向性。管内水分子的流量在施加外力增加到 0.8 nN 之前没有明显变化，维持在 6 个水分子，此时环肽纳米管处于开放状态，当外力 中文摘要 外力对环肽纳米管水传输特性的影响及其微观机制 II 增大到 2.0 nN 时管内水流量变为 0，此时环肽纳米管呈现关闭状态。研究结果对 环肽纳米管对外力的响应性能的研究具有指导意义。 关键词：受控分子动力学模拟；跨膜环八肽纳米管；外力；水传输；门通道 作 者：刘东颜 指导教师：樊建芬 外力对环肽纳米管水传输特性的影响及其微观机制 英文摘要 III MD Simulations of the Influences of an External Force on the Water Transportation Behavior through a Transmembrane Peptide Nanotube Abstract Cyclic peptide nanotubes (cyclic PNTs) are one class of synthetic nanochannels, widely used in the simulations of biological water channels. Water transportation characteristics of channel proteins may change under some external stimuli. In this work, the mechanism how an external force influences PNT channel structure and water transportation characteristics have been explored in detail. Steered molecular dynamics (SMD) simulations with constant velocity and constant force schemes have been performed to study the gating mechan