介孔分子筛S024AlMCM41的制备及催化性能研究.pdfVIP

第2l卷增刊 分子催化 Voi．21，Suppl． 2007年8月 JOURNALOFMOLECULARCATALYSIS(CHINA) Aug．2007 文童编号：PE．．018 1的制备及催化性能研究 介孔分子筛S042／A1．MCM．4 冯磊，赵继全··，韩芙蓉 (河．IB．-C业大学化工学院，天津300130) 关键词：介孔分子筛，S04Z／A1．MCM-41，酰基化，固体酸 芳香化合物的傅．克酰基化反应是制备芳基酮 AI-MCM-41。取1A1·MCM-41在60mlO．8moFL g 10C 化合物最重要的反应，但传统傅．克反应用催化剂有 的硫酸溶液中室温剧烈搅拌5h，后过滤，在l 诸多缺点，如催化剂不能循环使用、对环境污染严 下干燥过夜，得到S042-／A1．MCM-4l。 重、产物于难分离。因此，人们开始研究对环境友 2催化1．4．二甲氧基苯乙酰基化反应 好的圃体酸催化剂，来代替传统的AICl3、FeCl3等 催化剂，使其应用于傅．克反应。 催化体系：以1．4．二甲氧基苯为底物，乙酸酐 自1992年美国Mobil公司科学家成功合成了 为酰基化试剂，二氯甲烷为溶剂，在高压反应釜中 M41S系列介孔分子筛以来，介孔分子筛得到飞速 发展。介孔分子筛与传统沸石分子筛相比，具有较 反应方程式为： 大的孔径，并且可在一定范围内调整，具有较大的 b ＼O O 表面积及较高的热稳定性和水热稳定性，因此， I M41S在催化领域的应用受到高度重视。一般而言， 纯硅质分子筛具有非常弱的酸性【l】，不能作为傅- 囝+儿O八O l 克反应的催化剂。为此，人们通过参入其它原子以 O＼ 改善介孔分子筛的酸度及水热稳定性，使其用于傅 表l ．克反应【2一J。根据传统傅克反应多为三氯化铝为催 催化性能 化剂的特点，我们在合成了骨架中参杂铝原子的 MCM．4l即AI．MCM-41。通过稀硫酸中浸渍，得到 新的傅．克反应催化剂，考察了其在酰基化反应中的 催化性能。 l催化剂S0427A1．MCM．41的合成方法 反应条件：O．01molI 4·二甲瓴基苯。O．03tool乙酸酐，O．39 以正硅酸乙酯(TEoS)为硅源，异丙醇铝为 S0427AI-MCM--41催化剂。10ml二氯甲烷．温度120(2 铝源，十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为模板剂，将 表2 5．49CTABr溶解到水中，并加入适量的四乙基氢氧 化铵溶液(10％)，充分搅拌，标记为溶液A，将基苯酰基化反应的催化性能对比 0．689异丙醇铝加入到22．3mlTEOS中，剧烈搅拌形 成悬浊液，标记为溶