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用NH3TPD研究Al掺杂对SiO2表面酸性的调变作用.pdf
第2l卷增刊 分子催化 Voi.21,Suppl.
JOURNALOF 2007
2007年8月 MOLECULARCATALYSIS(CHINA) Aug.
文章编号:0C枷9
用NH3.TPD研究Al掺杂对Si02表面酸性的调变作用幸
邢艳玲,任军”,周媛,孟凡会,李忠
(太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室太原030024)
关键词:NH3·TPD,AI掺杂,Si02.A1203,表面酸性
二氧化硅具有丰富的孔隙结构,作为催化剂载
2结果与讨论
体表现出比表面大、结构稳定的优点【l】o通过掺杂
金属离子对二氧化硅进行结构改性,有助于调节其 图l是分别以变色硅胶、粗孔硅胶及自制Si02
表面酸性,改善其催化性能。掺杂后得到的
Si02娟02,Si02一Z$02和Si02枷203等硅基复合氧
化物是一种环境友好的固体酸【2l’其表面酸性对催 度(峰值温度)分析结果。可以看出:三个样品均在
化性能有着重要的影响。本文采用NH,.TPD技术200℃和600℃附近出现NH3的脱附峰,分别对应于
研究了掺杂Al对Si02表面酸性的调变作用。 弱酸中心和强酸中心,而由自制Si02制得的
1实验部分
峰,表明有新的强酸中心出现。在弱酸中心,自制
1.1催化剂制备 Si02制备的样品的酸量最大,而粗孔硅胶制备的样
硅铝复合氧化物采用传统浸渍法制备,操作步 品最小:在强酸中心,变色硅胶制备的样品的酸量
骤如下:将称量好的~前驱体放入烧杯中,加入 最大,由粗孔硅胶和自制Si02制得的样品比较接近。
20ml蒸馏水,磁力搅拌使其完全溶解,再将称量好此外变色硅胶制备的样品的总酸量最大,达到
的硅基载体(其中自制Si02由Na2Si03与浓HC!反应
加模板剂乙二胺制得)放入烧杯中,搅拌5h,然后加
热搅拌至水分蒸干。将样品移出放入烘箱中在80℃ 在883℃处出现一强酸峰外,其他两个样品的强酸
中心和弱酸中心的酸强度也不同。可见,硅源对
下干燥2h,然后在马弗炉中于500℃焙烧4hllP得所
需样品。 Si02.~203样品表面的酸量及强度有着显著的影
响。
1.2
NH3.TPD表征
图2是由变色硅胶和硝酸铝制得的不同Si/Al比
NH3-TPD测试在美国Micromeritics公司
AutoChem112920型化学吸附仪上进行:准确称取
度分析结果。可以看出:纯Si02只存在明显的强酸
O.049干燥的Si02·A1203样品装A.U型样品管,设定
He流速为50ml/min。以15C/min从室温升温至
AI后强、弱酸量均发生明显变化,随着Si/AI比的上
500℃,恒温活化30min(除去样品所含水份及其他吸
升旱现强酸量逐渐增大、弱酸量逐渐减小的趋势,
附物),然后降温至120C,改变气路待基线稳定后脉
而样品表面的总酸量是逐渐增大的。另外添加Al后
冲吸附体积比为15/85的NH3一He混合气至饱和。然
样品的强酸中心和弱酸中心的强度均有所降低,这
后通He吹扫60rain,待基线稳定后,以1012/min的
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