甲烷氧化偶联金属基整体式催化剂的制备及性能研究.pdfVIP

第十一届全国青年催化会议论文集 文章编号：OA．02l 甲烷氧化偶联金属基整体式催化剂的制备及性能研究· 孙思，季生福¨，王开，丁大为，李成岳 (北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室，，北京 100029) 关键词：甲烷氧化偶联，整体式催化剂，制备，催化性能 发表该领域的论文以来，人们对这一课题进行了广泛而深入的研究12,3J。最近，一种用金属基材作 为载体的整体式催化剂引起了极大的关注。它是一种将活性组分负载金属载体上的新型催化剂， 和Li／MgO负载型催化剂制成催化活性组分浆料，然后涂覆于FeCrA!金属基体表面上，制成了金属 基整体式催化剂，并对这种催化剂的甲烷氧化偶联反应性能和结构特征进行了研究。 ℃时CH4转化率及产物C2H4的选择性较不加Ce的催化剂有明显的下降，C2H6的选择性维持不变， 而C02的选择性增大，CO的选择性下降。这可能是由于部分C2烃产物发生了深度氧化反应，表明 率和C2选择性，并且CO的选择性有所较低，而C02的选择性有明显提高，其中 转化率和C2H4选择性为最高，分别为38．33％和17．92％。 表l整体式金属基催化剂的甲烷氧化偶联的催化性能 反应条件：GHSV--24000 m1．g1．h～，V(CH4)：V(02)-2：l ‘国家重点基础研究发展计划(973计划)项目(2005CB221405)资助 PR--49 篁±=曼皇曼童生堡垡叁望堡兰苎 性稍有下降。这表明低烷氧比有利于甲烷的转化，但c2H。和C2心选择性并没有明显的下降，这 可能是由十金属基整体式催化剂的床层压降小．生成的反应产物后能快速脱离反应体系．能有效 g-1H‘。 的降低C2烃深度氧化。目2为原料气空速变化对催化性能的影响．当原料气空速由18000ml 增加到42000 ml—h4的过程中，c}14转化率和各产物选择性基奉不变，这与金属基整体式催化 荆适合较大空速反应的特点有关，可见整体式催化剂可以克服负载型催化剂因空速增大而导致催 化性能下降的影响。 严萃?，。l 卜～_～i、＼一 i；：：。：：{_=：：———：：：二=二二二_ 。‰—氚=蔼亍亏≯刊 圈15％Na2W04·2％Mn／SBA·151AL20，／FcCrAI在十目幽25％Na2W04_2％MrdSBA-15／AIzOl胁CrAI在十同 烷氧№下的催化性能 空速T的催化性能 (T 850C．GHSV h’) 24000mIfl 能。从图3可以看出，随着烷氧比的增大，CHa转化率和COz、CO的选择性逐渐下降．而C，H4 和C，Hs选择性则逐渐增加。这表明在高的烷氧比下，可以降低C，烃的深度氧化，从而增加了C：H。 和C，H6的选择性。在考察的空速范围内，甲烷转化率在24000mlh“时最高，随空速的增加， g C2选择性有所增加，当空速超过48000ml酉’h“时开始F降。 一L羔出』逸羔鲨 璺 0Hsv…H口 ”5“…删翟谨嚣“”””” ““帆”戤嚣雠”空述7” T-850．亡：GHSV一24000ml g-J．h1 I T-850C．V(CH-)V(Oz)=2 参考文献 E M Kdle+．M 902．73：9-19 【I】O BhⅡin，JCatal，I [2】ZJ1蛐g，CYu，x el