甲烷燃烧稀土六铝酸盐LaCuzAl12zO19δ催化剂的制备及其性能研究.pdfVIP

第2l卷增刊 分子催化 Vol。21，Suppl． 2007年8月 JOURNAI。OFMOLECUI，AR CATALYSIS(CHINA) Aug．2007 文章编号：PE-009 及其性能研究幸 逢芳，于庆勇，俞晓玉，李秀颖，逯路，陈丽娜，张健，徐占林” (吉林师范大学化学学院．吉林四平136000) 关键词：甲烷燃烧，稀土六铝酸盐LaCu。Ail2。019-8，起然温度 甲烷催化燃烧具有低温操作、环保节能、燃烧 催化剂活性评价在O 稳定、安全系数高等诸多优点l¨。但由于甲烷燃烧 定床石英反应器中进行，催化剂装量lg(20一40 需要高温、高空速和产生高水蒸气分压等诸多不利 且)。反应气为l％甲烷和99％空气的混合物，采 凶素，因此对催化剂的条件要求很高，即应具备高 用GC．900气相色谱仪在线分析产物组成。对应温 活性、水热和高温稳定性，同时，还应具有一定的 抗冲刷、抗热冲击等的机械强度【21。目前，高温 和T伽％表示。 稳定的六铝酸盐型复合氧化物催化剂的研究引起 2结果与讨论 国内外学者普遍关注13，4l。本文采用溶胶．凝胶法制 备了系列金属铜取代稀土六铝酸盐 2．1催化剂物相分析 LaCu。A112。Oi9“x=0．5，1．0，1．5,2．0)催化剂，并考察了 XRD实验表明，不同Cu取代量 其催化甲烷燃烧反应活性，取得了较满意的实验结 果。 1200℃焙烧3h后，所得样品具有相同的特征衍射 1实验部分 35．90位置，且衍射峰强度基本相同，证明在Cu取 1．1催化剂的制备 代量范嗣之内，都能形成具有相同结构和不同组成 采用溶胶．凝胶法制备系列铜取代稀土六铝酸 的六锅酸盐晶相，检测到的其他氧化物衍射峰不明 显，说明杂相比较少，或处于较高的分散状态。 盐LaCu,,AIl2-xOl9．6(x=0．5，1．0，1．5，2．0)催化剂。将硝酸 镧、硝酸铜、硝酸铝以适量摩尔比溶于水，在80℃ 2．2扫描电镜(TEM)分析 的水浴锅中搅拌加入适量的柠檬酸，溶解至形成溶 图l为催化剂反应前后的扫描电镜(TEM)照 胶状的液体，然后放入l10℃真空1：燥箱中烘干， 片。由图可见，催化剂反应前后，均以微小片状或 充分研磨，而后在马福炉中400℃焙烧三个小时， 棒状形态存在，外观结构无显著变化，均为六铝酸 然后逐渐升温至1200℃焙烧三个小时，即得六铝酸 衍射实验结果，表明不同铜取代量催化剂经过 盐LaCu。All2。019．6(xO．5，1．0，1．5，2．0)催化剂。 1．2催化剂表征 1200℃焙烧，已经形成了以六铝酸盐相为主的催化 材料。这种各向异性的片状、棒状结构为六铝酸盐 六铝酸盐LaCuxAll2．x0194x--O．5，1．0,1．5，2．0)催 特征微观结构的宏观反应，具有这种结构的材料在 化剂结构用日本理学D／MAX．2500／PC型X射线衍 射仪测定。比表面积用北京汇海宏纳米科技有限公 横向和纵向的聚集生长受到表面张力的限制，能够 司3H．2000型全自动氮吸附比表面测试仪测定。阻J卜催化剂的高温烧结，有利于维持催化剂的高比 SEM测试在S．570型扫描电子显微镜下进行。