有序介孔碳载钯的制备、表征及对甲酸的电催化氧化性能.pdfVIP

V01??33 高等学校化学学报 No??2 2012??2?? ???? JOURNAL ? CHlNESE UNIVERSnlES ???? 有序介孔碳载钯的制备、表征及对 甲酸的电催化氧化性能 陈明晖，贺春兰，张斌伟，姜艳霞，陈声培，孙世刚 ?烫灞砻嫖锢砘?Ч?抑氐闶笛槭遥?妹糯笱Щ?Щ?ぱг夯??担?妹???? 摘要通过浸渍法和硫引入贵金属法分别制备了主要负载在介孑?贾骺椎???疨??和负载在介孔碳孔壁 上小介孔中??／????的两类负载型钯电催化剂，用??琒?，??和电化学等方法表征了其结构 和电催化性能．循环伏安结果表明，有序介孔碳载钯催化剂??疨??和??????对甲酸氧化的催化 活性分别是商用钯黑催化??的?甇和??倍．??疨?猯中的钯位于介孔碳的主孔道上，增加了催化剂／电解 质／反应物三相界面的面积，使得其比??????的催化活性更高． 关键词介孔碳；钯；甲酸；电催化氧化 中图分类号?? 文献标识码 A ???????痡．??．?? ?????????? 甲醇燃料电池???通常用铂基催化剂作阳极催化剂，但其对甲醇氧化的电催化活性较低，而 ??????????????????????????????????????????????????N??on???????????????????????????????? 燃料，又降低了燃料的利用效率、阴极催化剂效率和电池的工作电压．研究发现，用甲酸作燃料得到 的直接甲酸燃料电池????哂泻芏嘤诺恪??．如甲酸无毒，不易燃，储存和运输安全；甲酸阴离 子与???膜中的磺酸基团间有排斥作用，因此甲酸对???膜的渗透率远小于甲醇；甲酸作燃料时 浓度可以高达? moL??L??????????????????2moL??L??????????????????????????????1??3????DFAFC ????????????????DMFC????????????????????????????????????????????????DFAFc???????????? ??． ??DFAFC????Pd???????????????????????????????????????????????????????????????????? 较低，因此人们更关注其负载型催化剂．有序介孔碳不仅具有较高的比表面积和较大的孔体积、较少 ????????????????J???????????????????????????????????????????????????????????????????????? 到孔道内，不仅可以控制金属纳米粒子的尺寸，而且可以得到高分散的介孔碳负载贵金属催化剂．由 于介孔碳的限域作用，在合成介孔碳负载贵金属催化剂时，不需要加入表面活性剂，因此具有很高的 催化活性和稳定性． 三维有序结构的介孔碳已经被证明在燃料电池中有利于反应物和产物的质子传输??】．因此介孔 碳材料应用在催化剂载体以及燃料电池方面具有理论和实际研究价值． N??????81????????????????????????????????????????????????????????????????91???????????? 硫比例，将熔融单质硫扩散负载到碳骨架小介孔中，保留有序介孔，形成多孔有序介孔碳／硫纳米复合 材料． ??????????????????????????????????????????????????????MPC??Pd??1????????????MPC?? (S)Pd-2??????2????????????????????????SEM??rIEM???????????????????????????????????? 察了其电催化性能，分析了催化剂位于同一载体不同尺度的介孔内对其催化活性的影响，其结果对催 化剂载体的设计和选择具有指导意义． 收稿日期：??舶一?． ??????????????????????????(????????2??731