液相SO3体系中过氧化物引发甲烷的自由基部分氧化反应.pdfVIP

第41卷第3期 应 用 化 工 Vo1．41No．3 2012年 3月 AppliedChemicalIndustry Mar．2012 液相 SO3体系中过氧化物引发 甲烷 的 自由基部分氧化反应 李明华 。，洪林 ，陈立宇 (1．西北大学 化212学院，陕西 西安 710069；2．第 四军医大学 化学教研室，陕西 西安 710032) 摘 要：以过氧化物为引发剂，在SO 体系中进行甲烷的自由基反应研究。进行了71发剂的筛选，考察了反应温 度、71发剂加入量、反应时间对甲烷 自由基氧化反应的影响，并对反应机理进行探讨。最终确定 KS：0 为最佳引 发剂，反应最优工艺条件为：温度 r=333K，初始压力P=4MPa，时间为6h，搅拌速度 500r／min，催化剂用量 0．0185mol／L。该工艺条件下甲烷转化率为34．72％，目的产物收率为33．17％。 关键词：甲烷；自由基氧化；过氧化物 ；SO 体系 中图分类号：TQ203．5 文献标识码 ：A 文章编号：1671—3206(2012)03—0453—03 SO3System liquidperoxide-inducedfreeradicaloxidation ofmethanereaction LI 一hua ，HONGLin ，CHEN Li—yu (1．CollegeofChemicalEngineering，No~hwestUniversity，Xi’an710069，China； 2．DepartmentofChemistry，FourthMilitaryMedicalUniversity，Xi’an710032，China) Abstract：Withtheperoxideasinitiator，theradicalreactionofmethaneinSO3system wasresearched． Theinitiatorwasscreenedandtheeffectofreactiontemperature，initiatordosageandreactiontimeonthe freeradicaloxidationofmethanewasstudied．Thereactionmechanism wasdiscussed．Thebestinitiat0r wasK2S2O8，theoptimalprocessconditionsoffreeradicalreactionsofmethanewereasfollows：thetem- perature333K，theamountofthecatalyst(initiator)O．0185moL／L，thereactiontime6h，theinitial pressure4MPa，thestirringspeed500r／min．Underthisprocesscondition，themethaneconversion rate was34．72％ ，theyieldoftargetproductwas33．17％ Keywords：methane；freeradicaloxidation；peroxide；SO3system 天然气利用技术是当今国际上的热门课题之 BaO 、CO(NH：)均为分析纯；CaO：，化学纯。 一 。 天然气的主要成分是甲烷，众多科学家在如何 GC900A气相色谱仪；INOVA-4o0MHz超导核 实现甲烷的转化方面进行了大量的研究工作_1。 磁共振仪；FYXD高压反应釜。 过氧化物作为 自由基引发剂，在化工生产中被广泛 1．2 实验方法 应用，高活性的过氧 自由基通过过氧化物热分解得