丙烯环氧化反应组分在TS-1中扩散行为的分子模拟.pdfVIP

石油学报 (石油加工) 2010年 4月 ACTAPETROLEISINICA (PETROLEUMPROCESSINGSECTION) 第 26卷第 2期 文章编号 ：1001—8719(2010)02—0242—08 丙烯环氧化反应组分在 TS一1中扩散行为的分子模拟 陈 镇 ，林鸿波 ，吴玉龙 ，杨 明德 ，封 伟。 (1．清华大学 核能与新能源技术研究院，北京 100084；2．天津大学 材料科学与工程学院，天津 300072) 摘要 ：利用蒙特卡罗法 (MC)及分子动力学 (MD)方法 ，研究了钛硅分子筛 (TS一1)催化丙烯环氧化反应 中丙烯 (cH )、过氧化氢(H O )及环氧丙烷 (PO)在 甲醇溶剂和分子筛 中的扩散行为 。计算 了333K、400kPa时， c3H ／CH。OH、H2O2／CH。OH、PO／CH。OH混合体系在 TS一1上的吸附等温线；在 MC模拟基础上，计算 了 333K下 c。H 、HO 、PO在 甲醇溶剂 中的无限稀释浓度扩散系数和在 TS-1中的扩散系数 。研究发现 ，分子筛 中吸附的分子个数对反应组分在分子筛中扩散有重要影响；在 甲醇溶剂存在下，csHs、Hz0z主要在 TS-1的直孔 道中扩散，而 PO则主要在曲折孔道扩散 。 关 键 词 ：环氧丙烷 ；扩散 ；TS-1；模拟 ；分子动力学 中图分类号 ：0643 文献标识码 ：A M oLECULE SlM ULATIoN oN THE DIFFUSloN oFCoM PoNENTSoF PRoPYLENE EPoXIDATIoN REACTIoN IN TS-1 CHEN Zhen ，LIN Hongbo ，W U Yulong ，YANG M ingde ，FENG W ei (1．InstituteofNuclearandNew EnergyTechnology，TsinghuaUniversity，Beijing100084，China 2．SchoolofMaterialScienceandEngineering，TianjinUniversity，Tianjin300072，China) Abstract：Diffusionbehaviorsofpropylene(C3H6)，H2O2andpropyleneoxide(PO)moleculesin methanolandtitanium silicalte一1(TS一1)werestudiedbyM onteCarlo (MC)andmoleculedynamic (MD)methods．ThesecomponentswerethereactantsorproductsofpropyleneepoxidationonTs_ 1．TheisothermsofbinaryadsorptionC3H6／cH3OH，H2O2／cH3OH andPO／CH3OH inTS一1 wereobtainedat333K，400kPa．TheinfinitedilutediffusioncoefficientsofC3H6，H2O2andPO in methanolwerecalculatedat333K．ThediffusioncoefficientofC3H6，H2O2andPO inTS一1were obtainedbasedon theM C simulation results．Theresultsobtained showed thatthenumber of absorbedmoleculesofthereactioncomponentinzeolitewasthemajorfactortoimpactitsdiffusion。 andC3H6and H2O2diffusedmainly in the straightchannelsofTS一1，whilePO mainly in the sinusoidalchannelinthepresenceofmethano1solvent．