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CNTs催化剂上氨分解反应的本征动力学

第42卷 第6期 燃 料 化 学 学 报 Vo1.42NO.6 2014年 6月 JournalofFuelChemistryandTechnology Jun.2014 文章编号:0253-2409(2014)06-0758-05 La.CoMoN /CNTs催化剂上氨分解反应 的本征动力学 赵朝晖.邹汉波,林维明 (广州大学 化学化工学院,广东广州 510006) 摘 要:以La.CoMoN /CNTs为催化剂,对氨分解制氢反应的本征动力学进行了研究。考察了N浓度、H浓度、NI-I。浓度以 及反应温度对反应速率的影响。采用幂指数方程描述反应动力学 ,确定了本征动力学参数,推导出了本征动力学方程,得到 反应的活化能为93.948kJ/mol。同时对其反应机理进行了探讨 ,认为La.CoMoN /CNTs催化剂上氨分解反应遵循 Temkin— Pyzhev机理 .即表面氮原子的结合脱附为反应的速率控制步骤。 关键词:负载型金属氮化物 ;催化剂;氨分解;制氢;反应动力学 、 中图分类号:O643 文献标识码:A Reaction kineticsofammoniadecomposition overLa-CoM oN /CNTscatalyst ZHA0 Zhao.hui.ZOU Han_bO.LIN W ei.ming (SchoolofChemistryandChemicalEngineering,GuangzhouUniversity,Guangzhou 510006,China) Abstract:ThereactionkineticsofammoniadecompositionoverLa.CoMoN /CNTscatalystwerestudied.The effectofN,concentration,H,concentration,NH,concenrtationandreactiontemperatureontherateofammonia decompositionwere investigated.According to hte experimentaldata,htecorrelative kineticparameterswere determinedbasedonanexponential equation.Theintrinsickineticequationwasobtained.Theactivationenergy ofthereactionwas93.948 /mo1.Thereaction mechanism wasalsodiscussed.Thereactionrateofammonia decompositionoverLa—CoM oN /CNTswascontrolledbythecombinationdesorptionofnitrogen onhtesurface ofthecatalyst. Keywords:supportedmetallicnitride;catalysis;ammoniadecomposition;hydrogenproduction;reactionkinetic 近年来,氨分解制备无 CO 燃料电池用氢气技 个基元步骤为 (拟)平衡状态。Tsai等_5]考察了在 术逐渐成为催化研究的热点之一 [1“]。氨分解作为 Pt上氨解反应的机理。指出当温度在470~580oC 合成氨的逆反应,是一个逐步脱氢的过程。在排除 时,氨第一步解离即步骤 (2)是反应的速率控制步 传质过程影响的前提下,主要包括以下几个步骤:首 骤。Choudhary等_6研究了Ir基催化剂上的氨分解 先是氨气在催化剂表面活性位发生化学吸附,吸附 动力学过程,提出步骤 (6)即表面氮原子的结合脱 态氨分子 (NH )发生N—H键断裂,然后逐级脱氢 附是反应的速率控制

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