在类棒状铜锰复合氧化物上甲苯的催化燃烧活性及其失活.pdfVIP

物理化学学~(WutiHuaxueXuebao) JuIy ActaP ．一C ．Sin．2016，32(7)，1795—1800 l795 [Article] doi：10．3866／PKU．WHXB201606021 www．whxb．pku．edu．cn 在类棒状铜锰复合氧化物上甲苯的催化燃烧活性及其失活 刘兆信 1,2 黎维彬 · f清华大学深圳研究生院，广东深圳518055；清华大学化学系，北京 100084) 摘要：大气中的甲苯等挥发性有机物对环境和人体健康具有很大的危害。催化燃烧法是去除大气中挥发性有 机物的一种有效方法。本文利用共沉淀法制备的铜锰复合金属氧化物经氢氧化钠水热处理后，获得了高比表 面积的类棒状铜锰复合氧化物材料，并考察了其对 甲苯的催化燃烧的活性和失活原因。研究表明，样品的后 处理温度对甲苯催化燃烧活性影响很大，经500。C焙烧的样品比表面积高达221m ·g ，在210。C可以实 现甲苯的完全燃烧，其催化活性与贵金属催化剂Pd相当。所研制的类棒状铜锰复合氧化物在250。C时，运 行60h后甲苯转化率从最初的1O0％降至83％，通过对新鲜催化剂和反应后催化剂进行X射线光电子能谱分 析(XPS)和氢气程序升温还原(H．TPR)的分析，发现失活后样品上Mn和Mn 的含量分别由40．4％、55．0％ 降为29．9％、50．0％，同时Mn的含量分别由4．6O％升高为2O．6％，表面氧由34．8％降低到29．2％，表明催 化剂的活性位与表面氧和高价态的锰密切相关；另一方面，失活后样品的H TPR上氧化铜的还原峰温度从 248。C上升至268。C，氧化锰的还原峰从311。C上升至333。C，表明该高活性催化剂的失活可能与其随着 反应的进行变得更难还原相关。本研究结果将有助于在大气污染控制中，进一步设计出高活性高稳定性净化 大气中挥发性有机物的低温催化燃烧催化剂。 关键词：铜锰氧化物；催化剂失活；催化燃烧；水热处理；甲苯 中图分类号i0647 CatalyticActivityandDeactivationofTolueneCombustionon Rod·LikeCopper-ManganeseMixedOxides LlUZhao．Xin’， LIWei．Bin’，， (GraduateSchoolatShenzhen，TsinghuaUniversity,Shenzhen518055，GuangdongProvince， R．China； 2DepartmentofChemistry,TsinghuaUniversity,Beoing100084, R．China1 Abstract： VolatileOrganiccompoundsfVOCs)suchastolueneintheatmosphereareknowntobepotentially harmfuItotheenvironmentandtohumanhealth．andcatalyticcombustionjSoneoftheeffectivemethodsto removetheVOCs．1nthiswork．rod—like copper．manganesemixedoxideswithhigh specificareaswere producedfr0m copper-manganesemixedoxideparticlesbyhydrothermaltreatmentwithsodium hydroxide． Thecatalyticactivityanddeactivationoftoluenecombustiononthesematerialsweresubsequentlystudied． Itwasfoundthatthecatalyt