不同粒径ZSM-5分子筛在苯与甲醇烷基化反应中催化性能及反应条件优化.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) July ActaPhys．一Chim．鳓 ．2016，32(7)，1775—1784 l775 [Article] doi：10．3866／PKU．WHXB201604141 www．whxb．pku．edu．cn 不同粒径ZSM．5分子筛在苯与甲醇烷基化反应中催化性能及 反应条件优化 袁 苹 1,2 王 浩 薛彦峰 李艳春 王 凯 董 梅 ’ 樊卫斌 ’ 秦张峰’ 王建国’ f中国科学院山西煤炭化学研究所，煤转化国家重点实验室，太原030001； 中国科学院大学，北京 100049) 摘要 ：采用水热合成法合成了不同粒径的zsM．5分子筛催化剂，系统考察了分子筛粒径变化对苯与甲醇烷基 化反应的影响。研究结果表明，随着ZSM．5分子筛粒径增大，不但苯的转化率和二甲苯选择性降低，而且催 化剂稳定性明显下降。其中，粒径为0．25um的ZSM-5分子筛在苯烷基化反应中的催化性能最佳，且催化剂 稳定性最好。另外，采用拉曼光谱和热重等方法对催化剂积碳物种和失活机理进行了深入研究，发现催化剂 失活主要是由于反应过程中生成的大分子稠环芳烃堵塞了分子筛孔道并覆盖活性位点造成的。最后，考察了 反应温度、原料组成及空速对苯烷基化反应的影响并优化出最佳的苯烷基化反应条件。 关键词：苯烷基化；ZSM．5分子筛；粒径变化；失活机理 中图分类号：0643 CatalyticPropertiesofDifferentCrystalSizesforZSM-5Zeoliteson theAIkylationofBenzenewithMethanolandOptimizationofthe ReactionConditions YUANPing’· WANG Hao’， XUE、ran—Feng’。。 LIYan-Chun’， WANG Kai’_ DONGMei’ FANWei-Bin’ QINZhang-Feng’ WANGJian-Guo’ (StateKeyLaboratoryofCoalConversion，InstituteofCoalChemistry,ChineseAcademyofSciences，Taiyuan030001，PR．China； UniversityofChineseAcademyofSciences,Bejiing100049, R．China、 Abstract： ThehydrotherrnalsynthesismethodjSusedtopreparevariouscrystalsizesofZSM一5．andtheeffect ofthecrystaIsizeonthealkylationofbenzenewithmethanoliSsystematicallyinvestigatde ．Theresearchresults show thattheconversionofbenzene，selectivityofxylene，andthestabilityofthecatalystalIdecrease significantlywithincreasingcrystalsize．TheZSM一5zeolitewithacrystaIsizeof0-25um possessesthebest catalyticperformanceandstabilitycomparedwithotherlarger-sizedzeolites．Inaddition．thedepositionspecies anddeacti