基于团簇结构模型的Na_2O-Al_2O_3-SiO_2三元体系熔体吉布斯混合摩尔自由能计算.pdfVIP

物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao1 March ActaPhys—Chim．Sin．2016，32(3)，631—637 631 A【rticle] doi：10．3866／PKU．WHXB201512281 www．whxb．pku．edu．cn 基于团簇结构模型的Na2O-AI2O3．SiO2三元体系熔体 吉布斯混合摩尔自由能计算 李永康 尤静林 王 建 王 敏 马 楠 魏广超 (省部共建高品质特殊钢冶金与制备国家重点实验室，上海市钢铁冶金新技术开发应用重点实验室， 上海大学材料科学与工程学院，上海200072) 摘要：以三元硅酸盐熔体团簇结构模型为基础，选取了NaO．AIO。-SiO体系不同成分的团簇结构，采用半 经验量子化学方法MNDO／d分别计算该三元体系熔体中不同结构的团簇基元在1473、1873、2000K温度下 的熵、焓、热容和 自由能等热力学数据，计算得出不同团簇结构基元的混合 自由能，并根据统计热力学波尔 兹曼分布定律，推导计算得出Na：O—AIOrSiO三元体系各成分下的混合摩尔 自由能。三元硅酸盐熔体的热 力学性质与该熔体的微观结构密切相关。 关键词：NaO．AIO SiO；团簇结构模型；熔体；混合摩尔 自由能 中图分类号：0642 MolarGibbsMixingFreeEnergyCalculationforaNa20-AI203-SiO2 TernaryMeltBasedontheClusterModel LIYong—Kang YOUJing—Lin WANG Jian WANGMin MANan WEIGuang-Chao (StateKeyLaboratoryofAdvancedSpecialSteelShanghaiKeyLaboratoryofAdvancedFerrometallurgy, SchoolofMaterialsScienceandEngineering,ShanghaiUniversity,Shanghai200072，PR．China) Abstract： BasedontheclustermodeIofotoltenternarysilicates，thethermodynamicproperties，including entropy，enthalpy，andheatcapacityofNa2O-AI2O3-SiO2at1473，1873，and2000Kwerecalculatedbythe modifiedneglectofdifferentiaIoverlap(MNDO／d)semi—empiricalmethodbasedontheprimitiveassumption ofclustersinthemelt．ThemixingfreeenergiesoftheNa2O-AI2O3一Si02ternarysystemwerederived．Themixing freeenergyoftheNa2O-AI2O3-SIO2ternarysystem isthesumofalltheclusterunitsthatexistaccordingtothe Boltzmann distribution law．The thermodynamic properties ofthisternary silicate meltdepend on its microstructure． KeyWords： Na20-A·I203-S·iO2； Clustermodel； Melt； Molarmixingfreeenergy 1 引 言