单分散SiO_2的焙烧温度对Rh基催化剂上CO加氢反应性能的影响.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) M arch Acta尸 ．-Chim．Sin．2012，28(3)，667—673 667 [Article] doi：10．3866／PKU．WHXB201112221 www．whxb．pku．edu．cn 单分散SiO2的焙烧温度对Rh基催化剂上CO 加氢反应性能的影响 俞 俊 1,2 毛东森 ， 郭强胜 韩璐蓬 卢冠忠 (华东理工大学工业催化研究所，上海 200237； 上海应用技术学院应用催化研究所，上海201418) 摘要：在 比较了分别以商业SiO和采用 St6ber法制备的单分散SiOz为载体的Rh—Mn-Li／SiOz催化剂催化CO 加氢反应性能的基础上，进一步调变了St6ber法制备SiOz时的焙烧温度，并考察了其对Rh-Mn-Li／SiO2催化 CO加氢性能的影响．利用N吸附．脱附、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、H程序升温还原(Hz-TPR)、程序升温表面 反应(TPSR)等方法对载体及催化剂的物理化学性能进行了表征．结果表明：不同温度焙烧的载体表面具有不 同的Si—OH数量，从而影响金属的分散状态及Rh和Mn之间的相互作用．载体表面较多的羟基有利于Rh的 分散和CO的吸附，从而增强催化剂的反应活性．载体表面适当数量的羟基能够得到适中的Rh与Mn之间的相 互作用，使催化剂具有合适的CO解离能力，有利于CH的CO插入反应，从而提高了C含氧化合物的选择性． 关键词： Rh．Mn-Li，SiO：CO加氢： C含氧化合物：焙烧温度 中图分类号： 0643 EffectofCalcinationTemperatureofMonodispersedSi02onthe PerformanceofRh·BasedCatalystsforCO Hydrogenation YUJun’ MAO Dong—Sen， GUO Qiang-Sheng HAN Lu—Peng LUGuan—Zhong’， (ResearchInstituteofIndustrialCatalysis，EastChinaUniversityofScienceandTechnology,Shanghai200237,PR．China； ResearchInstituteofAppliedCatalysis，ShanghaiInstituteofTechnology,Shanghai201418,尸R．China) Abstract： Based on a comparison ofcatalytic performances ofRhMn．Li／SiO2catalysts．inwhich commercialSiO2andmOnOdispersedSiO2synthesizedbythe St6bermethodwereusedasthesupport， respectively。theeffectofthecalcinationtemperatureofthesynthesizedSiO2onthecatalyticperformance ofRh-Mn-LbSjO2forCO hydrogenationtoC2oxygenateswasinvestigated．Fouriertransform infrared spectroscopy，N2adsorption-desorption，temperature-programmedreductionwithhydrogen(H2-TPR)，and temperature．．programmed surface reaction (TPSR1were used to characteriz