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单原子钯催化剂的光化学合成新策略
1552 ActaPhyS．一Chim．Sin．2016 V_Ol-32
钛纳米片表面上的乙二醇基在单原子钯催化剂的 研究中的重要作用，架起 了均相和多相催化之间
制备中扮演着重要角色 。在紫外光照条件下，超 的桥梁 ，而且高的金属负载量也为单原子分散金
薄二氧化钛纳米片表面上的乙二醇基可与光生空 属催化剂的工业应用奠定了基础。
穴结合形成 乙二醇 自由基 。令人惊奇的是，即便
移去了紫外光，纳米片上的乙二醇 自由基仍可以 References
稳定存在。通过x射线吸收光谱、电子顺磁共振 (1) Qiao，B．；Wang，A，；Ynag，X．；Allard，L_F，；Jiang，Z．；Cui，Y；
Liu，J．；Li，J．Zhang， Nat．Chem．2011，3(8)，634．doi：10．1038／
谱等表征手段和理论计算，他们发现 乙二醇 自由
nchem ．1095
基可 以有效地移除氯化钯前驱体上的氯离子，并
(2) Yang，X．F；Wang，A．；Qiao，B．；Li，J．；Liu，J．Zhang， Acc
通过 Pd—O键将单原子钯牢固地锚定在载体上 ， Chem．Res．2013，46(8)，1740．doi：10．1021／ar30036lm
形成了独特的 “钯．乙二醇．二氧化钛 ”的界面f图 (3) Liu，EX．；Zhao，Y；Qin，R．Q．；Mo，S．G．；Chen，G．X；Gu，L．；
1B)。机理研宄揭示 了氢气在界面上通过异裂活 Chevrier,D．M．；Zhang，；Guo，Q．；Zang，D．D．；Wu，B．H．；Fu，
化，形成Pd—H和0一H物种(图1C)。该机制多见于 G．；Zheng，N．F．Science2016，352(6287)，797doi：10．1126／
science．aaf525l
均相催化剂，在多相负载型钯催化剂实属罕见。
(4) Xiang，G．；Li，T．；Zhuang，J．；Wang，X．Chem．Commun2010，46
该团队所发展的 “光化学合成”策略为大幅
(36)，6801．doi：101039／COCC02327B
提升单原子催化剂的贵金属负载量提供了一条非 (5) Yang，M．；Allard，L．F；Flytzani—stephanopoulos，M． Am
常好的新思路，很容易拓展到其他相关体系。该 Chem．Soc．2013，135(10)，3768．doi：10．1021j／a312646d
研究工作不仅很好地展示 了单原子催化剂在基础
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