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锰氧化物催化剂制备及其催化性能能研究
锰氧化物催化剂的制备及其催化性能研究 目录 一、绪论 二、实验内容与实验室材料 三、沉淀法制备锰氧化物及其表征 四、氨基乙酸燃烧法制备锰氧化物及其表征研究 五、氨基乙酸燃烧法制备锰氧化物的Ce改性研究 六、氨基乙酸燃烧法制备锰氧化物降解间苯二酚效果研究 七、结论与建议 八、攻读学位期间取得的研究成果 九、致谢 一、绪论 锰氧化物介绍 锰氧化物制备方法研究现状 锰氧化物改性研究现状 本课题主要创新点 锰氧化物介绍 制备方法与改性研究现状 制备方法 制备方法与改性研究现状 本课题主要创新点 (1)简单化学沉淀法制备锰氧化物条件分析,对间苯二酚降解特性分析; (2)锰氧化物的氨基乙酸燃烧法制备,最佳制备条件的确定和Ce改性锰氧化物最佳改性条件确定,为工业生产提供理论支持; (3)锰氧化物降解间苯二酚的最佳反应条件确定,为锰氧化物在降解污水中苯酚类污染物的应用提供理论支持。 二、实验内容与实验室材料 结合国内外研究现状,确定本研究实验内容,包括以下几个部分: 1、氨水沉淀法、碳酸铵沉淀法制备锰氧化物及其表征,制备样品对间苯二酚降解效果研究; 2、氨基乙酸燃烧法制备锰氧化物及其表征,制备样品对间苯二酚降解效果研究; 3、锰氧化物的铈参杂和负载改性研究,制备样品对间苯二酚降解效果研究; 4、氨基乙酸燃烧法制备锰氧化物对间苯二酚最佳降解条件研究。 实验所用药品及仪器 见论文P13-P14。 三、沉淀法制备锰氧化物及其表征 沉淀法制备 取适量50%硝酸锰溶液于50mL烧杯中,添加少量去离子水,边搅拌边向烧杯中滴加氨水,待沉淀完全后继续搅拌0.5h,使沉淀均匀,过滤,取滤渣蒸干,研磨均匀,转移到坩埚中,置于设置温度为550℃的马弗炉中焙烧4h,冷却后研磨,即得到锰氧化物固体粉末。 取适量50%硝酸锰溶液于50mL烧杯中,添加少量去离子水;以Na2CO3溶液为沉淀剂,在温度大约为80℃快速搅拌下并流加入Na2CO3溶液和金属硝酸盐溶液,控制溶液的pH为8.5,反应结束后在此温度下继续搅拌老化0.5h,过滤、用去离子水洗涤,于100℃干燥过夜,550℃焙烧4 h,焙烧后研磨即得锰氧化物固体粉末。 沉淀法制备的锰氧化物的XRD表征分析 沉淀法制备的锰氧化物的SEM分析 碳酸钠沉淀法制备的锰氧化物对间苯二酚的降解效果分析 氨水沉淀法制备的锰氧化物对间苯二酚的降解效果分析 小结 (1)碳酸钠沉淀法和氨水沉淀法能够制备出标准的锰氧化物晶体,晶相为Mn2O3和Mn3O4复合晶相; (2)相对于氨水沉淀法,碳酸钠沉淀法制得的锰氧化物晶体颗粒尺寸较小,且表面疏松多孔,可能和锰氧化物晶胞中存在钠水掺杂有关; (3)两种沉淀剂制得的锰氧化物对间苯二酚均有一定的降解效果,过氧化氢的添加能够增大样品对间苯二酚的降解率,碳酸钠做为沉淀剂制得的锰氧化物样品对间苯二酚的降解效果比氨水作为沉淀剂制得的锰氧化物样品对间苯二酚的降解效果好,这和碳酸钠沉淀法制得的锰氧化物比表面积大有关。 四、氨基乙酸燃烧法制备锰氧化物及其表征研究 制备原理: 以50%硝酸锰溶液(AR)和氨基乙酸(AR)为原料,根据燃烧化学反应原理,得出下式: 3Mn(NO3)2+8H2NCH2COOH+11O2→Mn3O4+16CO2+7N2+20H2O 得到原料摩尔配比为n[Mn(NO3)2]:n[H2NCH2COOH]=3:8。 制备条件控制 (1)硝酸锰与氨基乙酸的不同摩尔配比; (2)不同焙烧温度。 氨基乙酸燃烧法制备锰氧化物及其表征研究 氨基乙酸燃烧法制备的锰氧化物的红外光谱(FTIR)表征分析 氨基乙酸燃烧法制备的锰氧化物的XRD表征分析 氨基乙酸燃烧法制备的锰氧化物的SEM分析 氨基乙酸燃烧法制备的锰氧化物对间苯二酚的降解效果分析 小结 采用氨基乙酸燃烧法制备锰氧化物最佳反应条件:硝酸锰与氨基乙酸物质的量比3:8,焙烧温度550℃,相应得到锰氧化物晶相为Mn3O4晶相; 不同焙烧温度下制得的锰氧化物样品对间苯二酚的综合降解效果:550℃325℃700℃。 五、氨基乙酸燃烧法制备锰氧化物的Ce改性研究 Ce掺杂锰氧化物的红外光谱(FTIR)表征分析 Ce掺杂锰氧化物的XRD表征分析 Ce掺杂锰氧化物的SEM表征分析 Ce负载锰氧化物的XRD表征分析 Ce负载锰氧化物的DSG-TGA分析 Ce掺杂改性锰氧化物对间苯二酚的降解效果分析 Ce负载改性锰氧化物对间苯二酚的降解效果分析 小结 Ce掺杂和Ce负载制得的锰氧化物晶相为Mn3O4晶相,Ce元素以CeO2晶体形式存在,Ce改性锰氧化物晶相会随着Ce掺杂量和负载量的增加而
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