钚材料4 条衰变链的年龄诊断方法研究 - 分析化学.PDFVIP

第41 卷 分析化学 (FENXI HUAXUE)摇 研究报告 第11 期 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 2013 年11 月 Chinese Journal of Analytical Chemistry 1675 ~1680 DOI:10.3724/ SP.J.1096.2013.30368 钚材料4条衰变链的年龄诊断方法研究 * 徐 江摇 李志明 摇 施艳梅摇 沈小攀摇 张海涛摇 周国庆摇 王群书 (西北核技术研究所,西安710024) 摘摇 要摇 通过多条钚同位素衰变链测定钚年龄的比对分析,是避免人为因素造成钚材料年龄测定结果误判的有效 方法。 建立了多接收电感耦合等离子体质谱多离子计数同时接收技术,实现了超痕量铀、镅的准确分析。 采用同位 238 234 239 235 240 236 241 241 素稀释质谱法测定了4条钚同位素衰变链中 Pu/ U, Pu/ U, Pu/ U, Pu/ Am的母子体核素含量比,运 用钚同位素放射性衰变原理诊断了钚材料的年龄。 用1个已知年龄的溶液验证了钚生产年龄诊断方法的可行性, 完成了2个未知钚溶液生产年龄的诊断,4条衰变链分析结果在不确定度范围内符合较好。 关键词摇 钚;年龄诊断;衰变链;多离子计数电感耦合等离子体质谱 1摇 引摇 言 钚材料年龄的诊断是核取证分析技术研究的重要组成部分,生产钚材料的棒材从反应堆取出,经一段时 间冷却后采用放化分离流程将钚提取出来,提取过程中钚与其它核素包括钚同位素衰变子体完成分离纯化, 将钚的分离纯化时刻作为零时刻,此后经过的时间长度就是该钚材料的年龄(简称钚龄),钚龄是推断钚材料 历史及来源信息的重要参数之一,也是监控非法核材料生产的重要依据。 [1,2] 为满足核禁产和核保障等军控技术需要 ,以国际原子能组织(IAEA)网络实验室为代表的多家研究单 241 位,均开展了钚生产年龄的诊断工作。 利用钚放射性衰变特征,选择半衰期为14.29年的 Pu衰变链,测定钚 241 241 材料中 Pu及其衰变子体 Am的含量,利用衰变公式计算钚年龄。 多采用无损分析方法测定材料中钚镅的 [3,4] 241 核数比 ,结合质谱测量 Pu 的丰度,计算母子体核素比,如IAEA 网络实验采用SIMS和WDX技术对钚颗 241 241 [5] 粒物样品中 Pu/ Am进行测定以诊断钚年龄 。2009年Shinong等对NBS947 的钚颗粒物采用X荧光技术 [6] 进行镅钚的分析 ,结合热表面电离质谱技术测量钚同位素全谱丰度,计算钚的年龄。 2008年本实验室对钚 240 239 [7,8] 材料溶液经放化流程进行了钚镅分离和 Pu/ Pu 同位素比测定 ,采用TIMS测量钚同位素比值R240/ 239、 238/ 239+240 241/ 243