PtnCum(n+m=4)对甲醇第一步脱氢催化性能的理论研究.pdfVIP

第45卷 第5期 燃摇 料摇 化摇 学摇 学摇 报 Vol.45 No.5 2017年5月 Journal of Fuel Chemistry and Technology May2017 文章编号:0253鄄2409(2017)05鄄0564鄄08 Pt Cu (n+m=4)对甲醇第一步脱氢催化性能的理论研究 n m 1,2 1,* 2 佟永纯 ,王永成 ,王清云 (1.西北师范大学 化学化工学院,甘肃 兰州摇 730070; 2.河西学院化学化工学院甘肃省河西走廊特色资源利用重点实验室,甘肃 张掖摇 734000) 摘摇 要:采用密度泛函理论(DFT)中的B3PW91/ LANL2DZ(ECP)方法在 Gaussian09 程序包中计算了二元合金催化剂 Pt Cu (n+m=4)催化甲醇第一步脱氢反应的相关几何参数,主要研究了Pt Cu (n+m=4) 在甲醇分子表面的吸附和脱氢反应 n m n m 的机理。 通过比较E 和脱氢能垒等发现,Pt Cu (n+m=4)催化甲醇脱氢的最优反应路径为甲醇分子中的甲基氢吸附在该二 ads n m 元金属催化剂Pt位点上导致的C-H断裂。 并对比了Pt Cu (n+m=4)中Pt 与Cu 比例对甲醇催化脱氢活性的影响,结果表 n m 明,当二元合金催化剂中Pt与Cu 的比例为1颐1时,催化活性最高。 关键词:密度泛函理论;Pt Cu (n+m=4);反应机理;催化活性;甲醇 n m 中图分类号:O641摇 摇 摇 摇 文献标识码:A Theoretical study on the catalysis activity of Pt Cu (n+m=4) n m for the first dehydrogenation of methanol 1,2 1,* 2 TONG Yong鄄chun ,WANG Yong鄄cheng ,WANG Qing鄄yun (1.College of Chemistry and ChemicalEngineering,NorthwestNormal University,Lanzhou摇 730070,China; 2.College of Chemistry and ChemicalEngineering,Key Laboratory of Hexi Corridor Resources Utilization of Gansu,Hexi University,Zhangye摇 734000,China) Abstract:The B3PW91/ LANL2DZ (ECP) method has been used to calculate the geometric parameters of adsorption and dehydrogenation of methanol on Pt Cu (n+m=4). All the calculations have