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摘要f本文利用溶肢一凝胶法合成了celsm02一埘(x=0—0.4
Cel一xSm工02二工/2的溶胶-凝胶法
的合成及氧空位的研究
彭程2王琳1李五聚2蒋凯2
王鸿燕1梁宏伟3杜红初1孟健1
(1.中国科学院长春应用化学研究所稀土化学与
物理开放实验室长春130022;
2.河南师范大学化学系河南453002;
3.长春科技大学化学系长春130026)
摘要f本文利用溶肢一凝胶法合成了Cel…Sm02一埘(x=0—0.4)系列固体电
解质。并且系统地研究了其箍体结构随Sm音量对麦亿关系。xRD表明:该体系
从160℃开始婶形成了立方萤石结构,且在,所研究的龃威范围内垒郝形成了单相
呵藩律。此温度远低于传统蚋高温固相合成法所雷的温度,同时也较木热合成法
的温度低。J高温x一”y衍射研究表明直到800CCel一,sm,02一,,2耒出现结构相转
变,其矗格常数和晶胞体积随温度升高而增大。EPR测试证实了由于Sm3+部分
置换ce.+圃|藩体中所存在掬单电荷缺陪《s-氐’,v挈)‘结构。在回溶体曲Ramata
谱中观察到:纯ce02在465cra“仅有一十风m∞撮赞模式,随着参翦量的增大,
此振动摸式向低频方向秽弓},而且Ramim鳗麦。竟且在$70em“附近出现一新的
峰,这些麦化揶是由sm“取代Ce+所产生曲囊空位引起的。
关拥 固律电解质溶腋.凝艘法氯膏予导体c々吼 电导宰_’ /
^
在所有正在开发的先进的商态燃料电浦中,SOFC最受人们青睬,并公认为“21世纪的
绿色能源”。由于是全固体的陶瓷结构,避免了使用液态电解癀所带弗的腐蚀和电解蒗流失
的问麓;高的工作温度使电极反应过程相当迅速,避免了使用低温燃料电池必须采用的贵金
属电报,因而电池成本大大降低;SOFC不但具备效事高和环境友好等燃料皑憾的兵牲,而
且最为突出的优点是可直接利用天然气(No)作为燃料,完全不需要预先将甲烷和水蒸气重
整为CO和一啦这一复杂而投资太的造气过程。
钇稳定盼氧化错(YSZ)是传统盼$OFE电鼻质,但其工作温度岿须在I000E左右才能
达到足够膏的离子导电率。如此商韵潼赛会导致许多技术同麓}比如糯槭强度的不稳定性、
材料的老化、各构成材料之间的柑互扩散等。如果SOFC的工作温度降至$009C。其寿命
可望延长三倍且大丈降低制作和材料的成本。西此,为了发展燃料电池,同时也是为了充分
有效熄年孽甩我国率曹的稀土资源,研究低蠹下具有寿电导率的窟俸电解旃具有非常重要舶
曲
意义。
为了降低燃料电池的操作温度,寻找比Zr02基固体电解质电导率高的新型萤石结构材
料,人们进行了广泛的研究。从结构上来说,为了扩大氧离子通道瓶颈,最简单的办法是用
可极化的阳离子来占据萤石结构中阳离子的四面体位置,由于极化能力随着离子半径增大
而增大,所以人们主要考虑离子半径较大的阳离子。但是为了维持萤石结构的稳定性.阳离
子和阴离子的半径比必须接近0—7由于氧离焉的半径为0.138nm,所以最佳阳离子的半
径应接近于0.1nm。有独特的4f亚层电子结构的稀土元素的半径正好在这个范围内。由
于镧系收缩的原因.位于镧系前面的元素才能很好的满足这一要求。正是在这个理论基础
上,人们开始对ce02基固溶体进行研究。
ce02基固体电解质由于在中温(600—800℃)时即具有与YSZ在高温对相当的氧离子
电导率而受到人们的关注,近年来的研究在抑制其电子电导和改善电池性能方面都取得不
少进展,是有希望在低于800℃下工作的SOFC中固体电解质的候选者。
本文利用溶胶一凝胶方法合成了cel一,sm,02一,,2系列圄溶体,通过XRD、ESR、Raman
及交流阻抗谱的测试对圈溶体进行了表征。
1实验部分
量的柠糠馥,以适量的氨水调至口Hm8,于印一∞屯水浴蒸发,得到透明溶胶,继续蒸发得
9C处理l蚰,压制成型后于1300喘lOb使其致密,自然冷却至室
到凝腔,110℃烘干,500
温。
甩日本理学·D/Max.1
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