苯在Si_111_7_7表面化学吸附的理论研究.pdfVIP

2002 年第 60 卷 化 学 学 报 Vol . 60 , 2002 第 4 期 , 653～659 ACTA CHIMICA SINICA No . 4 , 653～659 苯在 Si( 111) 7 ×7 表面化学吸附的理论研究 李艳茶 　　王文宁　　曹 　勇 　　范康年 (复旦大学化学系 　上海 200433) ( ) 摘要 　采用两种大小不同的原子簇模型 Si H 和 Si H ,分别用两层 ONIOM 方法 对较大原子簇 和普通量子化学 30 28 13 16 ( ) ( ) 方法 对较小原子簇 考察了苯分子在 Si 111 7 ×7 表面的化学吸附. 对三种可能的吸附物种分别用 DFT 或 HF 方法 进行了计算. 通过大小原子簇吸附物种的吸附能以及几何构型优化参数的比较发现 ,对于稳定的吸附物种 ,较小的 原子簇基本上可以代替较大的原子簇进行计算 ,而对于不太稳定的吸附物种 ,就不得不考虑周边原子的影响. 计算 ( ) σ 结果表明苯在 Si 111 7 ×7 表面的主要吸附物种是双 成键的 1 ,4 加成产物 ,不稳定的单吸附物种可能是 1 ,4 加成 物种的前驱态. ( ) 关键词 　化学吸附 , 苯 , Si 111 7 ×7 , ONIOM , B3L YP , HF Theoretical Study of the Chemisorption of Benzene on Si( 111) 7 ×7 Surface L I , YanCha 　　WAN G , WenNing 　　CAO , Yong 　　FAN , KangNian ( Dep artment of Chemistry , Fudan University , S hanghai 200433) Abstract 　A theoretical modelling approach using small and large silicon clusters respectively has been ( ) employed in the investigation of the chemisorption state of benzene on t