氮化碳负载钯催化剂催化苯酚加氢制环己酮 - 工业催化.PDFVIP

２０１４年６月 工 业 催 化 Ｊｕｎｅ２０１４ 第２２卷 第６期　　　　　　　　　　　　　ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＣＡＴＡＬＹＳＩＳ　　　　　　　　　　　　　　Ｖｏｌ．２２　Ｎｏ．６ 精细化工与催化 氮化碳负载钯催化剂催化苯酚加氢制环己酮 张丽丽 （中国石油天然气股份有限公司大庆石化公司，黑龙江 大庆 １６３７１４） 摘　要：为了开发苯酚加氢制环己酮高效催化剂，将脲在５５０℃高温聚合，制备了片层状氮化碳催 化剂载体ｇ－ＣＮ；负载钯纳米粒子后，得到Ｐｄ／ｇ－ＣＮ催化剂。采用红外光谱、Ｘ射线粉末衍射、透 射电镜和Ｘ射线光电子能谱对催化剂进行表征。将Ｐｄ／ｇ－ＣＮ催化剂用于催化苯酚水相加氢，考 察了不同载体和反应温度对催化性能的影响，并对催化剂重复使用性能进行研究。结果表明，载体 ｇ－ＣＮ含有大量的含Ｎ基团，能有效稳定金属纳米粒子，从而获得粒径较小、分散较好的Ｐｄ纳米 粒子；同时，ｇ－ＣＮ具有较强碱性，有利于苯酚的吸附，可提高苯酚的反应速率和环己酮选择性。采 用负载Ｐｄ质量分数２％的Ｐｄ／ｇ－ＣＮ催化剂，在反应温度８０℃、反应压力０．１ＭＰａ、ｎ（Ｐｄ）∶ｎ（苯 酚）＝０．０２、苯酚１ｍｍｏｌ、水３ｍＬ和反应时间３ｈ条件下，苯酚可完全转化，环己酮选择性高达 ９９％。Ｐｄ／ｇ－ＣＮ催化剂制备工艺简单，原料价廉，催化性能优异。 关键词：精细化学工程；苯酚加氢；氮化碳；环己酮 ｄｏｉ：１０．３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ．１００８１１４３．２０１４．０６．０１３ ＋ 中图分类号：ＴＱ４２６．６；ＴＱ２３４．２１　　文献标识码：Ａ　　文章编号：１００８１１４３（２０１４）０６０４７３０５ Ｐａｌｌａｄｉｕｍｓｕｐｐｏｒｔｅｄｃａｒｂｏｎｎｉｔｒｉｄｅｃａｔａｌｙｓｔｆｏｒｃａｔａｌｙｔｉｃ ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎｏｆｐｈｅｎｏｌｔｏｃｙｃｌｏｈｅｘａｎｏｎｅ ＺＨＡＮＧＬｉｌｉ （ＤａｑｉｎｇＰｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌＣｏｍｐａｎｙ，ＰｅｔｒａＣｈｉｎａ，Ｄａｑｉｎｇ１６３７１４，Ｈｅｉｌｏｎｇｊｉａｎｇ，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｉｎｏｒｄｅｒｔｏｄｅｖｅｌｏｐｔｈｅｃａｔａｌｙｓｔｆｏｒｐｈｅｎｏｌｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎｔｏｃｙｃｌｏｈｅｘａｎｏｎｅ，ｔｈｅｃａｒｂｏｎｎｉｔｒｉｄｅ ｃａｔａｌｙｓｔｃａｒｒｉｅｒｇＣＮｗｉｔｈｌａｙｅｒｓｔｒｕｃｔｕｒｅｗａｓｐｒｅｐａｒｅｄｂｙｈｉｇｈｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎｏｆｕｒｅａａｔ ５５０℃，ａｎｄＰｄ／ｇＣＮｃａｔａｌｙｓｔｗａｓｏｂｔａｉｎｅｄａｆｔｅｒｌｏａｄｉｎｇｏｆＰｄｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓ．Ｔｈｅｃａｔａｌｙｓｔｗａｓｃｈａｒａｃｔｅｒ ｉｚｅｄｂｙｉｎｆｒａｒｅｄｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ，Ｘｒａｙｐｏｗｄｅｒｄｉｆｆｒａｃｔｉｏｎ，ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎｅｌｅｃｔｒｏｎｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙａｎｄＸｒａｙｐｈｏｔｏ ｅｌｅｃｔｒｏｎｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ．Ｐｄ／ｇＣＮｃａｔａｌｙｓｔｗａｓｕｓｅｄｆｏｒｔｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎｏｆｐｈｅｎｏｌ．Ｔｈｅｅｆｆｅｃｔｓｏｆ ｓｕｐｐｏｒｔｓａｎｄｒｅａｃｔｉｏｎｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓｏｎｃａｔａｌｙｔｉｃｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅａｎｄｔｈｅｒｅｕｓａｂｉｌｉｔｙｏｆｔｈｅｃａｔａｌｙｓｔｗｅｒｅｉｎｖｅｓ ｔｉｇａｔｅｄ．ＴｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｇＣＮｃａｒｒｉｅｒｗｉｔｈａｌｏｔｏｆｎｉｔｒｏｇｅｎｃｏｎｔａｉｎｉｎｇｇｒｏｕｐｓｃｏｕｌｄｎｏｔｏｎｌｙｓｔａｂｉ ｌｉｚｅＰｄｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓｔｏｏｂｔａｉｎｅｄｗｅｌｌｄｉｓｐｅｒｓｅｄＰｄｎａｎｏｐａｒｔｉｃｌｅｓｅｆｆｅｃｔｉｖｅｌｙ，ｂｕｔａｌｓｏｂｅｂｅｎｅｆｉｃｉａｌｔｏ ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｏｆｐｈｅｎｏｌｄｕｅｔｏｉｔｓｓｔｒｏｎｇａｌｋａｌｉｎｉ