纳米锐钛金红石型TiO2微乳液和其对苯酚光催化.docVIP

纳米锐钛金红石型TiO2的微乳液及其对苯酚的光催化 湿式氧化活性水热处理制备 Martin Andersson,*,? Lars O2 sterlund,?,§ Sten Ljungstro1m,? and Anders Palmqvist?,? Department of Applied Surface Chemistry, Competence Centre for Catalysis, and Department of Applied Physics, Chalmers UniVersity of Technology, SE-412 96 Go¨teborg, ReceiVed: March 4, 2002; In Final Form: June 14, 2002 摘要：二氧化钛（TiO2）纳米粒子的锐钛矿和金红石相的水热合成微乳液，其光催化湿式氧化苯酚的研究。两个合成之间的唯一区别是，不同的酸加入到微乳，制作的两种多晶型物可能的催化活性的直接比较。如果用盐酸，形成的是金红石结构，如果用的是硝酸，形成的是锐钛矿相。根据电导率和浊度测量的指导思想模板效应可以被丢弃在水热处理，对微乳液的相稳定性进行了研究。然而，初始大小的模板现象可以在混合过程中的实现。这是在几纳米的尺寸范围分别采用N2吸附，XRD，SEM，XPS的颗粒。这两种多晶型物的活性光催化氧化水中苯酚进行了检查。结果表明，金红石相的最初降解苯酚的速度快得多，如下一阶过程相当好（K）4 10-5 s-1）。光解过程中使用的锐钛矿相的LED，然而，一个更快速的整体退化的初始速度较慢的氧化苯酚。结果表明，所观察到的差异这两个TiO2光解过程是由于不同的中间体的形成。 引言 对有机物的光催化降解从工业净化水或废水的目的家庭已在近年来获得了很多的关注。许多这些有机物质是有毒和难除使用传统的水清洗设施。使用宽禁带半导体材料，特别是二氧化钛，光催化剂干净的水是一个非常有吸引力的方法，考虑到催化剂是无毒的和相对较低的成本。所需的在这个过程中，光孔的影响半导体二氧化钛氧化有机污染物通过中间产品以二氧化碳和水。苯酚是一种广泛使用的有机化学中存在的各种废水各种不同的行业，如米尔斯，纺织行业，苯酚在是非常有毒的和缓慢降解环境，和因此高的环境问题为其找到一个很好的光催化氧化。 先前的二氧化钛已被研究作为光催化剂在锐钛矿和金红石型氧化苯酚形式。从以往的研究结果是不明确的这两种类型最好是因为他们经常出席同时，在商业德居萨P25，或者他们有没有一个足够相似的方式是类似的准备。据我们所知，没有工作已经发表时，锐钛矿型和金红石的光催化降解进行了比较苯酚时，他们都与水热产生的合成方法，在相同的温度。研究了几种制备的锐钛矿型和金红石型的比较不同的合成路线和在不同温度下的。那里是，然而，有许多迹象表明，催化不同对二氧化钛制备方法，并研究制备了锐钛矿金红石的热处理证明结果是不一致的。 在这项工作中的制备二氧化钛颗粒使用微乳液技术。微乳液是热力学稳定的，各向同性的，透明的混合物含有油-水的分离和薄的单层的表面活性剂可以是油包水，油，水，或连续。在目前的工作中使用的水的油微乳液，这些由非常小的水滴在一池油。水滴通常是在几纳米的大小范围为100 nm，它们可以被用来作为小微型反应器的化学反应。通过溶解金属盐在水池后添加的还原剂，研究人员已制备的金属如铜，铂，钯纳米粒子的形成。而如果两个微乳液含有盐，例如，Cd（NO3）2和硫化钠的使用，如光盘水不溶性化合物可制备纳米粒子。优势的微乳液法是，颗粒的大小可以通过表面活性剂水比的影响。在反相微乳液中的水滴的大小大致相同尺寸的粒子的产生。明美吴和他的同事表明，锐钛矿型和金红石型纳米TiO2可以在120°C微乳水热处理制备。尽管他们的解释，微乳液模板在120°C TiO2的粒径是错误的（如将本通讯所示），其合成的结果是极大的兴趣，因为它们产生的二氧化钛晶型使用相同的温度和相同的合成方法。 实验部分 2.1。原料。TritonX-100 （叔octylphenoxypolyethoxyethanol），正己醇（98%，GC），环己烷（99%），钛（Ⅳ）醚（97%），盐酸（浓），硝酸（浓），和苯酚（99%）购自奥德里奇和作为收到。所有的水采用MilliQ等级。 2.2。制备二氧化钛。对反相微乳液体系的制备，主要用作表面活性剂，正己醇为助表面活性剂，环己烷为连续的油。钛酸四丁酯溶解在盐酸或硝酸作为水相。用于合成的组合物在表1中可以看到。二氧化钛的合成根据Wu et al.25描述的过程进行了如下。第一溶液的表面活性剂，表面活性剂，和油的制备。然后水相滴加在搅拌下，制定明确的微乳液。上述所有步骤均在室温下进行的。该混合物被指控为一个45毫升teflonlined不锈钢高压