与钇稳定化锆复合的La08Sr02Mn05Ni05O3催化剂用-仪器信息网.PDFVIP

第 27 卷第 6 期 化学反应工程与工艺 Vol 27, No 6 2011 年 12 月 Chemical Reaction Engineering and Technology Dec. 2011 文章编号：1001—7631 ( 2011 ) 06—0488—08 与钇稳定化锆复合的La Sr Mn Ni O 催化剂 0.8 0.2 0.5 0.5 3 用于低浓度甲烷催化燃烧 韩倩茜，史兵兵，江志东 （上海交通大学化学化工学院上海市绝缘与老化重点实验室，上海 200240 ） 摘要：将La Sr Mn Ni O 钙钛矿（LSMN ）包覆在无定型的钇稳定化锆（YSZ ）粉体上，制成了LSMN/nYSZ复 0.8 0.2 0.5 0.5 3 合催化剂（n 为LSMN与YSZ 的物质的量之比），用于低浓度甲烷（体积分数为0.5% ）的催化燃烧反应。首先采用 程序升温反应-质谱仪（TPRS-MS ）对n和焙烧温度进行优化。结果表明：催化剂LSMN/7YSZ经1 000 ℃焙烧后活 性较高，反应表观活化能降至64.0 kJ/mol 。用扫描电子显微镜（SEM），BET和X射线衍射（XRD ）等对催化剂粉 末进行表征发现：与YSZ复合后，LSMN从无定型转为晶体的转晶温度由800 ℃升高到1 000 ℃，而且抗烧结能力 增强；经1 000 ℃焙烧后，钙钛矿和YSZ结合牢固，并有La Zr O 新相生成。将不同催化剂粉体制成浆料涂覆在 2 2 7 -氧化铝蜂窝陶瓷上制成整体催化剂，在40 000 h-1空速下进行催化燃烧反应，经1 000 ℃焙烧的LSMN/7YSZ整体 型催化剂同样表现出较优的催化活性，而且其活性略高于Pd （质量分数为0.33% ）/-Al O 整体催化剂。 2 3 关键词：甲烷 催化燃烧 钙钛矿 钇稳定化锆 复合 中图分类号：TQ426.64；O643.32 文献标识码：A 甲烷作为绿色能源，热值高，储量丰富，其中低浓度甲烷占有较大比例，如煤层坑道气、垃圾填埋场 7 7 [1] 沼气等。我国仅每年从煤矿风排瓦斯的热值就相当于1.14×10 ～1.17 ×10 t 标准煤 。将甲烷排放到大气 中既浪费资源，也加剧了温室效应，因此合理利用低浓度甲烷具有节能和环保双重意义。甲烷在催化剂的 作用下起燃温度低，避免了高温火焰燃烧产生NOx 污染，而且燃烧充分，适合对低浓度甲烷的高效利用。 甲烷催化燃烧的催化剂一般有两类：贵金属（Pd ，Ru和Pt等）和非贵金属类（钙钛矿、六铝酸盐和复合氧 化物等）。其中，贵金属催化剂起燃温度低，活性好，能活化O-O和C-H键，使稳定的分子形成自由基，引 发链反应，但稳定性差，易烧结。人们曾通过改善负载贵金属的载体[2,3] [4]