二氧化碳的原位催化氢化反应-生物通.pdfVIP

2015 年 第 60 卷 第 16 期： 1465 ~ 1487 《中国科学》杂志社 专辑: 绿色碳科学 评 述 SCIENCE CHINA PRESS 二氧化碳的原位催化氢化反应 ①② ①* 李雨浓 , 何良年 ① 南开大学元素有机化学国家重点实验室, 天津化学化工协同创新中心, 天津 300071; ② 东北大学理学院分子科学与工程研究所, 沈阳 110819 * 联系人, E-mail: heln@ 2014-11-21 收稿, 2014-12-24 接受, 2015-03-30 网络版发表 国家自然科学基金和教育部博士点基金(20130031110013)资助 摘要 二氧化碳(CO ) 的吸收和封存技术是规模化减缓CO 排放的手段之一, 但其脱附、压 关键词 2 2 缩、运输和储存过程中, 不可避免地消耗能量. 同时, CO 作为无毒无害、廉价易得的C 资源, 碳捕集 2 1 可代替传统羰基化试剂合成高附加值的化工产品. 因此, CO2“变废为宝, 高值化利用” 的研 原位转化反应 究, 特别是将CO2还原为甲酸、甲醇等能源类产品, 具有重要科学意义及应用价值. 着眼于 催化氢化反应 甲酸 CO 吸收和资源化利用相结合的策略, 将CO 的吸收产物进行原位催化反应, 既可绕过脱 2 2 甲醇 附、压缩环节; 又可消除高压反应的不足、减少设备投入及节能降耗; 同时, 吸收过程中CO2 资源化利用 分子得到活化, 有利于后续化学转化反应在低压温和条件下进行. 催化氢化反应在多种CO2 资源化利用途径中具有重要意义和应用前景, 将CO 的吸收产物进行原位催化氢化反应能 2 够成功获得甲酸、甲醇等重要的能源产品. 本文概括介绍了CO2 的捕集方法及其化学转化为 衍生物的路径, 总结了CO2 氢化反应的催化体系和作用机制, 在此基础上, 重点讨论了CO2 的原位催化氢化反应机理和最新进展. 二氧化碳(CO2)作为自然界碳循环的基本组分, 种濒临灭绝等现象; 另一方面, 碳氢化合物的过度消 [6] 能够参与“二氧化碳-有机碳-碳酸盐” 的循环, 是地球 耗也导致能源日渐匮乏, 使全球陷入了能源危机 . 上分布最广、储量丰富的碳资源[1]. 然而, 近年来,