不同浓度Nd掺杂对氧化锌光学性质影响.docVIP

不同浓度Nd掺杂对氧化锌光学性质影响 　　摘 要 采用第一性原理方法，研究了不同浓度的Nd掺杂对氧化锌的光学性质的影响，主要包括掺杂前后的介电函数的虚部、吸收系数和反射系数。研究结果表明：掺杂前后，介电函数的虚部在低能方向变化很大。同时随着Nd浓度的增加，其在低能方向的峰值增强。而对于吸收系数，未掺杂体系的吸收主峰比掺杂体系的主峰小，这主要是由于Nd的5d电子跃迁到导带底所形成的。同时通过计算反射系数，发现掺杂体系在紫外光区的透过率比掺杂前低；并且，随着Nd浓度的增加，其透过率减弱。 关键词 掺杂；氧化锌；光学性质 中图分类号：O484 文献标识码：A 文章编号：1671-7597（2013）21-0041-02 氧化锌是一种宽禁带直接带隙半导体，具有电子漂移饱和度高、介电常数小、导电性能好等特点。近年来，由于稀土元素具有独特的光学性质，在实验上和理论上对稀土掺杂ZnO的光学性质的研究引起人们的广泛兴趣。由于氧化锌是宽禁带半导体，成本低，制备工艺简单。因此，稀土元素掺杂氧化锌在制备光电器件方面具有广阔的应用前景。在理论上，Eu掺杂ZnO具有优质的物理性质和化学性质。在实验上，Eu掺杂ZnO已经被用于平板电视等显示设备。 通过理论研究发现，不同浓度的稀土元素掺杂氧化锌可以使得氧化锌光电性能产生相当显著的变化。然而，理论上对不同浓度Nd掺杂对氧化锌的光学性质的影响研究甚少。在本文中，基于密度泛函理论通过第一性原理计算主要研究了稀土元素Nd掺杂ZnO的光学性质的研究。首先比较了其中一种掺杂浓度和纯净ZnO体系的介电函数、吸收系数和反射系数；接着分析了不同掺杂浓度体系的介电函数；最后，计算了不同掺杂浓度体系的吸收系数。 所有的计算工作都是基于密度泛函理论的第一性原理计算程序即在Vienna Abinit Simulation Package（VASP）代码完成的。采用的交换关联势为广义梯度近似（GGA）。计算参数设置情况：采用网格为5×5×3的Monkorst-park特殊k点对整个布里渊区求和，平面波截断能为450eV。为了得到可靠的结果，在结构优化基础上进行静态计算。 晶格常数a=b=0.3249 nm，c=0.5206 nm，其中c/a为1.602。沿c轴方向的Zn-O键长为0.1992 nm，其他方向为0.1973 nm。在本文中，我们构建的纯净ZnO的模型为：pure-ZnO晶体的超晶胞由36个原子组成，是在ZnO原胞基矢方向扩展两个单位得到的3×3×1的超晶胞模型（如图1a所示）。O、Zn和Nd的价电子分别选取为O2s22p4、Zn3d104s2、和Nd5s25p65d16s2。不同浓度的稀土元素（Nd）掺杂模型如图1所示。其中，（a）是pure-ZnO为3×3×1超晶胞；（b）是Nd-36为3×3×1超晶胞；（c）是Nd-72为3×3×2超晶胞；（d）是Nd-108为3×3×3超晶胞。 2 结果与分析 在线性响应范围内，由固体物理的知识得知：光的复介电函数可用以下式子表示为：，和，由复介电函数可以计算出函数的虚部、实部、吸收系数和反射系数，其表达式分别为： （1） （2） （3） （4） 其中，C和V分别表示导带和价带，BZ表示为第一布里渊区，是狄拉克常量，K为倒格矢，为角频率，为动量矩阵元。 图2a为pure-ZnO的介电函数的虚部，从图中，我们发现在1.55eV，7.31eV和10.23eV处有三个尖锐的介电峰。结合前面计算的pure-ZnO的分波态密度与图2a比较得知：在1.55eV处的介电峰主要由价带顶的O-2p态和导带低处的Zn-4s态之间的光学跃迁引起；在7.31eV处的介电峰主要是由Zn-3d态和O-2p态之间的跃迁引起。而在10.23eV处的介电峰则是由Zn-3d态和O-2s态之间的跃迁所致。掺杂后的介电函数如图3所示，稀土掺杂后，存在三个介电峰，分别位于0.19eV，6.43eV，9.5eV附近，随着浓度的降低，体系的介电函数虚部略微向低能方向移动，并且其值在低能部分随着浓度的降低增大。但是，掺杂后的体系的介电函数在低能的值比纯净ZnO的大。在0-2eV范围内掺杂体系的虚部变化明显，并且在0.19eV附近出现第一个介电峰。比较图2a和图3，我们发现：纯净和掺杂ZnO体系的介电函数的虚部在低能方向具有较大的变化。从图中我们得到，由于氧原子和锌原子间的跃迁，导致当能量大于10eV时，随着向高能方向移动介电函数基本保持不变。 图2 pure-ZnO的（a）介电函数；（b）吸收系数； （c）反射系数 图3 不同浓度Nd掺杂ZnO体系的介电函数 从图2b我们发现，pure-ZnO的吸收谱主要有三个吸收峰，分