共轭聚合物中受激吸收与受激辐射的量子动力学研究-物理学报.PDFVIP

物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 63, No. 19 (2014) 197901 共轭聚合物中受激吸收与受激辐射的 量子动力学研究∗ 王文静 孟瑞璇 李元 高琨 1)(齐鲁师范学院物理与电子工程学院, 济南 250013) 2)(山东大学物理学院, 晶体材料国家重点实验室, 济南 250100) 3)(佐治亚理工学院, 化学与生物化学系, 亚特兰大 30332) ( 2014 年5 月8 日收到; 2014 年6 月3 日收到修改稿) 基于扩展的一维SSH 紧束缚模型结合非绝热的分子动力学方法, 理论研究了共轭聚合物分子(PPV) 在 光脉冲作用下受激吸收和受激辐射的量子动力学过程. 首先, 设定分子初始处于基态, 讨论了受激吸收过程 中不同的电子受激跃迁模式与光激发脉冲的关系. 通过对终态的分析, 发现分子受激后只能产生电子-空穴的 束缚态, 包括: 激子、双激子和高能激子. 计算了各种激发态的产率, 特别是, 给出了各种激发态产率与光激发 能量的定量关系. 此外, 基于实验, 分别讨论了光激发强度对高能激子和双激子产率的影响, 并与实验结果进 行了比较. 最后, 设定分子初始分别处于激子和双激子态, 研究了分子内定域能级之间的受激辐射过程, 并简 单讨论了激子和双激子受激辐射与光激发能量及强度的关系. 关键词: 聚合物, 受激吸收, 受激辐射, 激子 PACS: 79.60.Fr, 78.40.Me, 42.55.Ah, 71.35.Cc DOI: 10.7498/aps.63.197901 56 器 等, 在近几十年来受到人们广泛的关注, 并 1 引 言 体现出了潜在的应用价值. 共轭聚合物在这些技术 上的应用, 无不得益于人们对这类材料中基本光物 由sp 杂化的碳原子组成的聚合物, 如聚乙炔 理过程和载流子特征的深刻理解. 与传统的无机 (PA)、聚对苯乙炔(PPV) 等, 由于其2p 轨道中的 半导体相比, 共轭聚合物等有机半导体由于较强的 电子可沿分子链方向发生离域, 而在聚合物骨 电子- 晶格相互作用, 电子的掺杂或激发同时诱导 架平面上下形成 电子云的交叠或大共轭 键结 构, 因此, 此类聚合物也叫共轭聚合物1 . 共轭聚 晶格畸变1 . 这使得共轭聚合物中的载流子不再 合物的电子结构具有半导体特征, 且具有与传统无 是扩展的电子或空穴, 而是电子- 晶格的耦合态, 如 机半导体相类似的电磁光功能特性. 特别是, 由于 孤子、极化子和双极化子, 它们在空间上呈现局域 7 聚合物自身的软特性及低维特性, 使得此类体系及 性 ; 另外, 共轭聚合物受到光激发后, 也不会直接 相关功能器件具有无机体系不可比拟的优势, 如低 产生自由的电子或空穴, 而产生电子-空穴的束缚 成本、易加工等. 基于此, 以共轭聚合物为代表的 态, 如激子和双激子等8−10 . 正是这些激发态的产 2