水热处理对纳米HZSM-5分子筛酸性和催化甲醇制丙烯反应性能影响.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) 338 Actaehys．一Chim．Sin．，2010，26(2)：338—344 February [Article】 www．whxb．pku．edu．cn 水热处理对纳米HZSM．5分子筛酸性及 催化甲醇制丙烯反应性能的影响 毛东森 郭强胜 孟 涛 卢冠忠 (上海应用技术学院化学与环境_T程学院应用催化研究所，上海 200235) 摘要： 对纳米 HZSM一5分子筛进行水热处理，利用N 吸附．脱附、x射线衍射 (XRD)、铝固体核磁共振 (Al MASNMR)、氨一程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶吸附傅立叶变换fl~b(vr—IR)光谱等技术对改性前后样品的结构 和酸性进行了详细表征，并在常压、500℃和甲醇质量空速(WHSV)为 1．0h--的反应条件下，在连续流动微型固 定床反应器上考察了其催化甲醇转化制丙烯反应的性能．结果表明，适度的水热处理使纳米HZSM一5分子筛骨 架脱铝并经柠檬酸洗涤而除去，酸量减少，酸强度降低，孔容和孔径增大，从而使丙烯的选择性和维持甲醇完全 转化的反应时间(即催化剂寿命)分别由改性前的30．1％和75h显著提高至38．9％和 160h．但过高温度的水热处 理使纳米HZSM一5分子筛的酸性明显减弱，强酸中心几乎完全消失，故使丙烯的选择性和催化剂的稳定性反而 大大降低． 关键词： 水热处理；纳米HZSM一5分子筛； 甲醇；丙烯；选择性；稳定性 中图分类号： 0643 EffectofHydrothermalTreatm entontheAcidityandCatalytic PerformanceofNanosizedHZSM ．5ZeolitesfortheConversionof M ethanoltoPropene MAODong-Sen GUOQiang—Sheng MENGTao LUGuan—Zhong (ResearchInstituteofAppliedCatalysis,SchoolofChemicalandEnvironmentalEngineering,ShanghaiInstituteofTechnology, Shanghai 200235,P R．China、 Abs~act： A seriesofmodifiednanosizedHZSM一5zeoliteswerepreparedbyhydrothermaltreatmentatdifferent temperaturesandcharacterizedbytheadsorptionanddesoprtionofN2，X—raydiffraction(XRD)，A1solidstatemagic anglespinningnuclearmagneticresonance(AlMASNMR)，temperature—programmeddesorptionofammonia(NH3- TPD)，andFouriertrnasforminfrraed r_IR)specrtoscopyofadsorbedpyridinetechniques．Theconversionofmehtanol topropenewastestedusingacontinuousflow fixed—bedmicroreactoratatmosphericpressure．500oC．andamehtanol