曙红-碳纳米管-NiO光催化体系的构建及光催化还原水制氢性能.pdfVIP

V01．33 高等学校化学学报 No．9 CHEMICALOFCH[NESEUNIVERSITIES 2080～2084 20t2年9月 JOURNAL 曙红-碳纳米管-NiO光催化体系的构建及 光催化还原水制氢性能 穆 劲1，陈丽莉2，康诗钊1，李向清1 (1．上海应用技术学院化学与环境工程学院，上海201418； 2．华东理工大学化学与分子工程学院，上海200237) 摘要构建了曙红．碳纳米管一NiO(EosinY．MWNTs—NiO)光催化体系，利用氢气还原法对其进行了活化，然 后使用三乙醇胺作为牺牲剂考察了其可见光催化还原水制氢性能．研究结果表明，氢气活化后的Eosin Y—MWNTs．NiO是一个高效的可见光催化剂．其光催化还原水析氢的速率可达344 trmol·g～-h～．其中，氢 气活化对催化剂的活性具有重要影晌，未活化的EosinY—MWNTs-NiO光催化体系的活性仅为活化后的光催 Y— 化体系的1／10．此外，还研究了溶液pH值和催化剂用量对催化体系活性的影响．在此基础上，对Eosin MWNTs—NiO的光催化机制进行了初步探讨． 关键词曙红；碳纳米管；NiO；光催化制氢 中图分类号0643 文献标识码A 利用太阳能裂解水制氢是解决能源问题的有效途径之一…．目前，研究者在光催化还原水制氢方 J， K。Nb。0，，∞1和ZnS—CdS混合物M 属作为助催化剂来提高活性，因而限制了光催化技术的大规模应用． 的光催化还原水制氢活性．与其它过渡金属相比，Ni基催化剂由于成本较低、具有更高的分解甲醇的 活性而受到广泛关注¨引．在光催化降解污染物研究中，NiO是一种比较常见的助催化剂，半导体催化 剂表面修饰NiO后，有利于其光生电子的转移并可抑制光生电子和空穴的再结合，从而大大提高体系 J和NiO／InTa04¨钊等应用于 NiO的半导体如NiO，／SrTi03¨3|，NiO。／K4Nb6017¨4|，NiO，／InhNi。Ta04【15 光催化还原水制氢，发现它们都是有效的光裂解水制氢催化剂，金属Ni是电化学制氢的常用催化 纤维状金属Ni催化剂，该催化剂具有较高的分解甲醇制氢的活性． 在上述光催化体系中，NiO或由其还原产生的金属Ni表现出了良好的助催化性能，有效增强了主 催化剂的活性．这表明NiO是很有前途的助催化剂，有可能作为Pt等贵金属的替代物在实际中得到广 泛应用．碳纳米管(MWNTs)具有高比表面积、高长径比和优良的电子传导能力，将其引入到光催化体 系中可有效促进光生电荷分离，提高体系的光催化活性悼卜23J．曙红具有良好的可见光吸收能力，是高 效的敏化剂．最近的研究旧4o表明，利用曙红的敏化作用可有效地将TiO：的工作波长拓展到可见区，得 到高效的可见光还原水制氢催化剂．因此，如果利用曙红作为可见光捕获剂、碳纳米管作为电子转移 通道、NiO作为析氢活性中心来构建光催化体系，则有可能得到高效的、不含贵金属的可见光还原水 收稿日期：2011-09—19． 基金项目：孱家“八六三”计划项目(批准号：2009AA05Z101)资助， 联系人简介：穆劲，男，博士，教授，主要从事绿色能源化学与纳米技术研究．E—mail：mujin@sit．edu．en 穆劲等：曙红．碳纳米管-NiO光催化体系的构建及光催化还原水制氢性能 制氢催化体系．基于上述设想，本文利用简单的浸渍一热分解法制备NiO负载的碳纳米管，并用氢还原 法对其进行了活化．然后以曙红为敏化剂，三乙醇胺为牺牲剂，探讨了曙红一碳纳米管．NiO光催化体系