铈锆复合氧化物载Pd三效催化剂研究.pdfVIP

摘 要 摘 要 本论文以饰错复合氧化物载Pd三效催化剂为研究对象，利用BET,XRD, TPR,insituDRIFTS等表征手段，考察了饰错的制备方法对饰错复合物结构、 以饰错为载体的催化剂性能影响，Pd负载方法对Pd/Ce02-ZrO2催化剂三效性能 影响，柿错和氧化铝作载体催化剂性能比较等。 在贵金属负载量相同的情况下，饰错载体的制备方法不同，所的催化剂的三 效活性也不同。与传统的共沉淀法方法相比，以滤纸作为模板的模板法制备铺错 固溶物负载Pd催化剂中的Pd更易被氧化还原，也表现出高于前者的三效活性。 同时还发现催化剂表面贵金属分散度 一定程度上决定催化活性，载体物性影响 Pd的分散度，滤纸模板法制备的铺错固溶物负载Pd催化剂有较高的Pd分散度， 表现出比共沉淀法制备的饰铬固溶物负载Pd催化剂好的三效活性。 分别采用沉积沉淀、混合和传统的浸渍法制备 1%Pd/Ce02-ZrO2催化剂， 研究了Pd负载方法对催化剂活性影响。并运用 H2-TPR和原位漫反射红外 (DRIFTS)研究了Pd-饰错载体间的相互作用及Pd/Ce02-Zr02催化剂上的三效 反应机理，结果表明沉积沉淀法制备的Pd/Ce仇-ZrO2催化剂表现最强的Pd-载体 相互作用及最优活性，原位红外实验发现沉积沉淀制备Pd催化剂上存在与传统 的浸溃法制备的Pd催化剂不同的NO催化还原途径，推测是Pd-载体间相互作 用引起NO还原机理差异，进而导致活性区别。 采用沉积一沉淀法制备 Pd/CeO2-ZrO和不同Pd负载量的Pd/A120系列催化 剂，用CO吸附法测定Pd分散度，原位表面漫反射红外进行表面吸附物种分析。 结果表明Pd/CeO2-ZrO2催化剂起燃活性和耐高温老化性能均优于 Pd/A120;随 着 Pd负载量的增加，Pd/A1203催化剂的活性有所改善，但随负载量越大，活性 变化越小;且经过高温老化，高负载量催化剂表面贵金属分散度急剧减小，起燃 活性降低;在反应的过程中出现甲酸盐中间产物，该物种主要吸附在A1203载体 上 。 关键词:把 铺错复合氧化物 三效催化剂 ABSTRACT ABSTRACT ZhuBaowei(EnvironmentalEngineering) DirectedbyAssociateProf.ChenHongde ThisthesisfocusesonPdthree-waycatalystloadedonCe-Zrmixedoxides EffectofpreparationmethodofCe-Zronstructureandcatalyticactiviyt,effectofPd loadingmethodonthree-waycatalyticperformance,comparisonbetweenCe-Zrand A1203assupporthavebeeninvestigatedbymeansofBET,XRD,TPRandinsitu DRIFTS. PreparationmethodofCe-Zrmixedoxidesshowseffectonthree-waylight-off activi年 Comparedwithconventionalco-precipitationapproach,Pdloadedon Ce02-ZrO2solidsolutionpreparedbytemplatingapproachshowsbettercharacterof redox,andthelattercatalystshowsbetterthree-waycatalyticperformancetoo.Its alsofoundthatcatalyticperformanceisdeterminedbyPddispersiontoacertain extent,whilePddispersionisaffectedbycharacterizationofthesupport,Pdcatalys