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大气中若干醇醛的反应动力学及机理研究
摘要
城市光化学污染已引起了人们的广泛关注。醇醛类化合物是光化学污染的重要前
驱物,研究它们在大气中与活性自由基的反应动力学及光氧化机理,对合理控制这类
化合物排放具有重要科学意义。为此,木论文在室温和1atm下开展了9种醇类化合
物和正丁醛在大气中的反应动力学及光氧化反应机理研究。
采用相对速率法,获得了9种醇和正丁醛与OH 自由基、CI原子的反应速率常
数。所测的反应速率常数与文献值基本一致;其中,异丁醇、异戊醇与OH自由基的
反应速率常数以及异戊醇、正丁醛与Cl原子的反应速率常数在文献中还未见报道,
本论文测定的结果分别为 9.77X10-12,12.96X10-2,2.36X10-0,1.98X10-
cm3.moleculel-s.
调查了异丙醇与OH 自由基、Cl原子反应的产物。两个反应的主要产物均为丙
酮、乙醛和甲醛。在异丙醇-H202-空气体系中,丙酮和乙醛的产率分别为 0.816和
0.066。在异丙醇-C12一空气反应体系中,丙酮和乙醛的产率分别为0.785和0.1170
研究了正丁醛与OH自由基、Cl原子的反应。检测到的主要产物是丙醛、乙醛、
C02和CO。结果表明,Cl原子摘正丁醛-CHO,a,p、7-H的分支反应份额分别为
44%,25%,20%和11%,而OH自由基摘正丁醛的分支反应份额分别为60%,18%,
17%和5%;并由此获得了正丁醛与OH自由基、Cl原子的光氧化反应机理。
C1原子引发正丁醇光氧化反应的主要反应产物为正丁醛、丙醛、乙醛、甲醛;
各产物产率分别为 0.41,0.27,0.21,0.800结合产物和产率,本论文探讨了正丁醇
与Cl原子的反应机理。
Cl原子引发正丙醇的光氧化反应的主要反应产物为丙醛、乙醛、甲醛,其产率
分别为:0.755,0.164和0.1650
根据实验获得的反应动力学常数及反应机理,对这类化合物的臭氧增加潜势
(POCP)进行了估算,结果为:甲醇22.5,乙醇37.6,正丙醇46.3,正J醇49.0,
正戊醇 50.0,异丙醇 23.7,叔丁醇 9.8,F-I1 醉 67.0.
关键词:含氧有机物,羚基自山基,氯原子,反应速率常数,反应机理
Studyonthekineticsandmechanismsofphotooxidationsofseveral
alcoholsandn-butanalintheatmosphere
WUHai(Major:EnvironmentalScience)
Directed勿ProfessorJIANGGuibin,MUYujingandZHANGXiaoshan
ABSTRACT:Thephotochemicalairpollutioninurbanareasisaproblemofcommon
产nterests.Alcoholsandaldehydesactastheimportantprecursorsofthephotochemicalair
pollution.Sothekineticandmechanisticstudiesonthereactionsoftheseoxygenated
volatileorganiccompounds(oVOCs)withOHradicalsandCIatomsintheatmosphere
wouldbeofimportanceforeffectivelycontroloftheiremissions.Inthisdissertation,the
kineticsandmechanismsofninealcoholsandn-butanalwereinvestigatedatroom
temperatureand1atm.
Therateconstantsforthereactionsofninealcoholsandn-butanalwithOHradicals
andClatomsweremeasuredbyrelativetechniques.Therewerestillnoreportsforthe
OH-reactionswithiso-butanolandiso-pentanol,aswellasfortheCI-reactionswith
iso-pentanolandn-butanal
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