碘化氢分解用Pt／活性碳催化剂制备与表征.pdfVIP

第30卷 第4期 太 阳 能 学 报 Vo1．30，No．4 2009年 4月 ACrAENERGIAES0LARIsS1NICA Apt．，20O9 碘化氢分解用 Pt／活性碳催化剂制备与表征 王志超，王来军，张 平，陈崧哲，姚桃英，陈 靖，徐景明 (清华大学核能与新能源技术研究院，北京 lo22o1) 摘 要：为了提高碘化氢的分解效率 ，采用化学镀法制备了系列活性碳 (记为AC)负载铂催化剂，利用XRD、BET、 ICP和TEM等分析技术对不同铂负载量催化剂的结构、比表面积、组成和金属铂颗粒的大小进行了表征。在固定 床反应装置上考察了催化剂的碘化氢分解催化活性 ，研究了铂负载量和反应温度对催化剂活性 的影响。研究结果 表明，采用化学镀法成功实现了纳米金属铂粒子在活性碳表面的负载，当负载量为 5％时，催化剂的活性最好， 500~C时，碘化氢的转化率可达21．4％，接近该条件下的平衡转化率(约23％)。 关键词：碘化氢分解 ；铂催化剂；碘硫循环 ；化学镀 中图分类号：IB611 文献标识码：A 活化前体，将 3．Og前驱体加入过量的KBH4溶液中 0 引 言 进行还原活化、洗涤，将活化后的基体直接放在化学 由Bunsen反应、硫酸分解、碘化氢解反应组成 镀铂镀液 (H2PtC161．25g／L，H4N2·H2015．0mg／L，并 的碘硫 (IS)循环制氢被认为是最有前景的热化学循 以Na2I-IPO4·12H20、(Nil,)2nPO4和 NH2OH·HC1作 环之一_l0]。美 日韩等国都将 IS循环作为未来核能 为缓冲剂和稳定剂，镀液温度6o℃)中进行化学镀， 制氢的首选流程进行研究。碘化氢分解是 IS循环 反应 1h后，镀铂产物用去离子水洗涤至中性，120℃ 中的产氢步，研究和开发碘化氢分解催化剂具有重 烘4h，即得所要的催化剂。按上述方法通过改变镀 要意义。20世纪20年代，英国学者就发现在金丝和 液用量分别制得不同铂负载量的催化剂：1％Pt／AC、 金属铂表面都可 以发生碘化氢催化分解 。20世纪 3％Pt／AC、5％ Pt／AC、7％ Pt／AC和 10％ Pt／AC。通 70年代 ，美国GA公司 IS循环制氢工艺的提出迎来 过 ICP、BET、XRD和TEM等分析技术对催化剂的铂 了碘化氢分解催化剂研究的热潮L3J。在众多碘化 含量、比表面积、结构和形貌进行了表征。碘化氢分 氢分解催化剂中，活性碳负载金属铂表现出优异的 解催化性能评价在 自组装固定床反应装置上进行， 性能口]，碘化氢分解用负载金属催化剂的制备方法 石英反应器外径 14mm，反应原料(分析纯氢碘酸，国 主要有浸渍一氢还原和浸渍高温焙烧法(活性碳浸渍 药集 团化学试剂公司)流量为 3．0mL／min，催化剂用 氯铂酸后在氩气氛中727℃下焙烧6h) j。前者未 量0．2g，反应温度 350～500~C，利用氢氧化钠标准溶 制氢先耗氢以及后者的高温制备条件分别是这两种 液滴定反应前后氢碘酸中H 浓度来计算反应的转 方法 自身难以克服的缺点，而化学镀方法是材料表 化率。 面进行低温缓和条件下金属沉积的有效方法_8]。因 2 结果与讨论 此本文采用化学镀法制备活性碳负载铂催化剂并考 察其碘化氢分解活性。 图1给出了活性碳载体及采用化学镀方法制备 的不同铂负载量的Pt／AC催化剂的XRD谱图，化学 1 实 验