磁性多孔材料的制备及其固定化漆酶的应用研究-有机化学专业论文 word格式.docxVIP

摘要磁性多孔材料因兼具有磁性材料的磁性能和多孔材料的高比表面积及大的孔体积而受到人们极大的关注, 已被广泛用于固定化酶、细胞分离、靶向载药、DNA分离等生物医学领域，以及高密度磁存储、磁流体、催化等工业领域。因此，设计和合成出不同结构的磁性多孔材料具有显著的科学意义和应用价值。本论文旨在传统制备磁性多孔复合材料的基础上，进一步探索单一组分磁性多孔材料的合成新途径，研究材料的固定化漆酶性能与材料的结构和形貌之间的关联。详细内容如下：1.以FeCl3·6H2O、FeCl2·4H2O和NaOH为原料，采用化学共沉淀法制备出磁性Fe3O4纳米颗粒，在进行初步的洗涤以后，通过TEOS的水解反应在磁性Fe3O4纳米颗粒的表面沉积一层多孔SiO2壳，最终制备出具有复合结构的磁性多孔Fe3O4/SiO2材料。采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、BET Analyser、多功能振动样品磁强计VersaLab系统等测试手段分别对合成的样品的晶体结构、表面形貌、孔结构和磁性能进行了表征。将制得的磁性多孔Fe3O4/SiO2复合材料用于漆酶的固定化。该固定化漆酶的表观活性较高，在循环使用14 次以后其操作稳定性仍能保持47.44%。通过对比可知，高温热处理过程使材料的比表面积和孔体积均有所减小，同时，复合材料中氧化铁的结晶情况变化较小，且热处理后的材料固定化漆酶的表观活性和操作稳定性较未经热处理的材料固定化漆酶均都有显著提高。2. 通过聚乙烯醇（PVA）和聚乙烯吡咯烷酮（PVP）或可溶淀粉混合溶胶对二茂铁进行包裹，采用戊二醛作为交联剂，再将混合物在空气气氛中高温热处理制备得到不同形貌的磁性多孔或中空氧化铁微粒。考察不同包裹剂、不同PVP 和二茂铁的掺杂量、以及热处理时间对材料的形貌和性能的影响。采用XRD、HRTEM（高分辨透射电子显微镜）、SEM、BETAnalyser、VSM（振动样品磁强计）分别对样品的晶体结构、形貌、表面孔结构和磁性能进行表征。结果表明，随着热处理时间的延长，不仅可以提高样品的纯度还可以增加样品的结晶性。通过调节包裹剂的种类和掺杂量，可以调控样品的形貌、尺寸、孔结构以及结晶性。将不同形貌的磁性多孔氧化铁用于漆酶的固定化，初步考察了该固定化漆酶的表观活性和操作稳定性。结果表明，固定化漆酶的初始表观活性随材料的成孔率和孔体积的增加而增加，而操作稳定性主要随孔径的减小而增加。关键词：磁性；多孔材料；氧化铁；漆酶；固定化AbstractRecently,magneticmulti-porousmaterialshavereceivedconsiderableattentions inmanycurrentandemergingareasoftechnologyforitsmagneticproperty,large surfaceareaandporevolume,whichincludingenzymeimmobilization, cell separation,drugdelivery,DNAseparation,high-densitymagneticdatastoragemedia, ferro-fluidsandcatalysis.Therefore,itisofgreatsignificancetodesignand synthesizemagneticmulti-porousmaterialswithdifferentmicro/nano-structures.The objective of this thesisistoexploreanewavenueforthesynthesis of mono-componentmagneticmulti-porousmaterialsandinvestigatetheeffectsofthe morphologyandstructureontheirbehaviorofimmobilizinglaccase.Thedetailed works can besummarized asfollows:MagneticFe3O4nanoparticlesweresynthesizedbyusingferrictrichloride, ferrum(II)chlorideandsodiumhydroxideasstartingmaterialsviaachemical co-depositionmethod.Afterprimarywashingbydistilledwater,magnetic mesoporousFe3O4/SiO2nanocompositewassynthesizedsuccessfullywithmagnetic Fe3O4nanopart