atio3a=ba pb基磁电复合薄膜电控磁性的第一性原理研究word格式论文.docx

摘要多铁性材料是指同时具有铁磁性、铁电性或铁弹性的新型多功能材料。利用铁磁序和铁电序共存耦合可以产生某些新的功能，极大地丰富了多铁材料的物理内涵。相比于单相多铁材料，多铁性复合铁磁-铁电薄膜能够表现出诸多的优越性能，如显著磁电耦合效应、铁电场效应、交换偏置效应、隧穿磁电阻效应等，其蕴含的多种有序耦合机制引起了人们极大的关注。本文使用基于密度泛函理论的第一性原理投影缀加波方法，讨论了ATiO3（A=Ba，Pb）基纳米尺寸磁电复合薄膜的电控磁特性，研究可能使磁电耦合得到强化的材料组合及界面结构，获得的主要结果如下：（1）Co2MnSi/BaTiO3 (001) 异质结富Mn界面磁电效应增强顺电态下获得的Co2MnSi/BaTiO3 (001) 界面相图显示，依赖于Co化学势?Co 和Mn化学势?Mn ，TiO2终止的CoCo/TiO2界面、MnSi/TiO2界面以及非化学计量的MnMn/TiO2界面能够实现，而热力学平衡条件下非化学计量的CoMn/TiO2界面难以获得。所得结果与近期的实验[Phys.Rev.B2014,89(2):020401(R)]较好地对应。相比于先前的Fe/BaTiO3(001)异质结[Phys.Rev.Lett.2006,97(4):047201]、Co/BaTiO3(001)异质结[J.Appl.Phys.2011,109(11):114107]和Fe3O4/BaTiO3(001)异质结[Phys.Rev.B2008,78(10):104405]，随着BaTiO3铁电极化的反转，Mn富足的MnMn/TiO2界面磁化的变化更加显著。MnMn/TiO2界面磁电效应增强很大程度上得益于Mn原子与Ti原子间强烈的电子杂化以及以界面O原子为中间媒介的Mn-O-Ti电荷转移。（2）Co2MnSi/PbTiO3 (001) 异质结界面磁电效应的第一性原理研究顺电态界面相图显示，在允许的?Co 和?Mn变化范围内，TiO2 终止的CoCo/TiO2 界面，MnSi/TiO2界面和Mn富足的MnMn/TiO2界面以及PbO终止的CoCo/PbO界面，MnSi/PbO界面和Mn富足的MnMn/PbO界面均能够被稳定，而热力学平衡条件下非化学计量的CoMn/TiO2界面和CoMn/PbO界面则较难实现。转换PbTiO3层铁电极化，CoCo/TiO2界面，MnSi/TiO2界面，MnMn/TiO2界面以及CoCo/PbO界面均展现了较为显著的磁电效应。对于TiO2终止的(001)界面而言，界面Ti原子与Mn原子或Co原子之间的电子杂化是主导磁电效应的作用机制。然而，在CoCo/PbO(001) 界面，层间电子杂化弱，相应的Co2MnSi/PbTiO3(001)异质结中铁电极化引起的自旋相关电荷屏蔽可能主导了磁电耦合。特别地，结合理论计算和相关实验结果[J.Nanosci.Nanotechno.2013,13(2): 1182]，我们推测提高铁电相介电常数可显著增强界面效应驱动的磁电耦合，尤其是自旋相关电荷屏蔽调制的磁电现象。（3）短周期(LaMnO3)n/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2(001)超晶格电控磁特性的理论研究翻转BaTiO3 层铁电极化方向，(LaMnO3)2/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2 超晶格和(LaMnO3)4/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2超晶格均展现了自旋序重组。前者中，随着BaTiO3层铁电极化的反转，超晶格磁性相经历了铁磁—反铁磁(A-型)转变。而且，展现的强磁电耦合效应对GGA+U计算方案中U的选择不太敏感。后者中，合理U值条件下（5.0eVU7.0eV），铁电极化反转诱导p型LaMnO3/BaTiO3界面发生反铁磁序—铁磁序转变的同时SrMnO3层经历了铁磁序—反铁磁序转变。电子结构计算和局部电荷密度分析建议，对于两种极化状态下层间势垒均不大的(LaMnO3)2/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2 超晶格而言，渗漏到SrMnO3一侧的d3z2?r2 电子可以通过铁电场效应被限制在SrMnO3 层内，导致磁性层（即SrMnO3层和LaMnO3层）中eg电子面间跳跃困难。而随着电极化的反转上述束缚作用消失。因此，(LaMnO3)2/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2超晶格中eg电子的面间跳跃能够通过铁电极化控制，继而诱导铁磁—反铁磁转变。对(LaMnO3)4/(BaTiO3)5/(SrMnO3)2超晶格而言，由于LaMnO3层厚度增加，在SrMnO3层内铁电极化对渗漏d3z2?r2电子的束缚明显削弱，促成相应极化态下eg 电子在磁性层内部的面间跳跃。同时，较大的层间3z ?r势垒使得d2 2 电子不易跳