介孔tio2 ag3po4纳米光催化剂制备及光催化性能研究-preparation and photocatalytic activity of mesoporous tio _ 2 ag3po4 nano - photocatalyst.docx

万方数据 Synthesis and photocatalytic property of mesoporous TiO2 , Ag3PO4 A Dissertation Submitted for the Degree of Master On Environmental Science by Duan Wuyan Under the Supervision of Luo Shenglian Yang Lixia College of Environmental and Chemical Engineering Nanchang Hangkong University, Nanchang, China May，2014 南昌航空大学硕士学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的硕士学位论文，是我个人在导师指导下， 在南昌航空大学攻读硕士学位期间独立进行研究工作所取得的成果。尽 我所知，论文中除已注明部分外不包含他人已发表或撰写过的研究成 果。对本文的研究工作做出重要贡献的个人和集体，均已在文中作了明 确地说明并表示了谢意。本声明的法律结果将完全由本人承担。 签名： 日期： 南昌航空大学硕士学位论文使用授权书 本论文的研究成果归南昌航空大学所有，本论文的研究内容不得以 其它单位的名义发表。本人完全了解南昌航空大学关于保存、使用学位 论文的规定，同意学校保留并向有关部门送交论文的复印件和电子版 本，允许论文被查阅和借阅。本人授权南昌航空大学，可以采用影印、 缩印或其他复制手段保存论文，可以公布论文的全部或部分内容。同时 授权中国科学技术信息研究所将本学位论文收录到《中国学位论文全文 数据库》，并通过网络向社会公众提供信息服务。 （保密的学位论文在解密后适用本授权书） 签名： 导师签名： 日期：  摘 要 针对目前半导体光催化领域中太阳能利用率低、光催化活性弱等问题，本 论文以纳米光催化剂的制备-形貌结构调控-光催化性能研究为主要思路，选用 TiO2 和 Ag3PO4 两种半导体纳米材料为研究对象，开展了一系列关于材料合成、 改性及应用研究。具体研究内容如下： (1) 采用水热法，以四氯化钛 (TiCl4)为钛源，十二烷基硫酸钠（SDS）表面 活性剂为模板剂，制备了可控介孔 TiO2 纳米材料。运用 XRD、热重差热分析 (TG-DTG)等方法对样品的形貌结构进行表征。论文详细考察了反应中有机模板 剂浓度、无机源与模板剂配比及热处理温度等因素对样品结构和光催化活性的 影响。在紫外-可见光下，以罗丹明 B 为目标污染物，评估所得介孔 TiO2 的光催 化活性，根据构效关系，选出最佳合成条件。结果表明，在 SDS 浓度为 0.16 mol/L，TiCl4:SDS 摩尔比等于 2:1，500℃热处理后的介孔 TiO2 具有最规则的孔 道结构、比表面积最大为 129.6 m2/g、光催化性能最好，在 100 min 内对 RhB 的 降解率达 96.3 %。 (2) 采用原位沉淀法，将粒径约 20 nm 的介孔 TiO2 颗粒覆盖于直径为 200nm-400nm 的 Ag3PO4 颗粒表面，形成一种新型的类核壳结构复合材料。利 用 XRD、SEM、TEM、紫外-可见漫反射、傅里叶红外光谱等手段对所制不同 摩尔比的 TiO2@Ag3PO4 光催化剂进行表征。在可见光下，对罗丹明 B、双酚 A 以及 4-硝基酚三种有机污染物进行光催化降解研究，探讨了此复合光催化剂对 不同极性有机污染物的降解能力。其中，以摩尔比为 0.5:1 复合的 TiO2@Ag3PO4 催化剂表现出最高的光催化效率，12 分钟内 10 mg/L 的 RhB 被完全降解。与纯 Ag3PO4 颗粒相比，TiO2@Ag3PO4 光催化剂因复合了介孔 TiO2 对罗丹明 B 的吸附 量从 1.1%增加到了 14.8 %。TiO2@Ag3PO4 复合材料中的 TiO2 外壳有效的阻碍了 Ag3PO4 在水溶液中的溶解，减少了溶液中 Ag3PO4 的 Ag+析出量，从而达到阻止 Ag3PO4 光腐蚀和提高其化学稳定性的目的。 (3) 采用水热合成和室温化学合成两种不同的方法制备具有凹凸表面形貌 的介孔 Ag3PO4 纳米颗粒。通过对所得样品进行 XRD、N2 吸附-脱附曲线等表征 手段，对模板剂 P123 的高温煅烧和有机溶剂萃取两种去除方法进行优化选取， 最终确定适宜的去除模板有机溶剂组合。通过 SEM 和 TEM 等表征手段观察了 所得介孔 Ag3PO4 的表面形貌结构。所得材料具有凹凸不平的表面结构，在可见 I 光下，通过进行光生电流测试和光催化降解 2,4-DCP 实验，考察了此光催化剂 的光电化学响应和光催化活性。确定了其优于光滑表面的 Ag3PO4 粒子