甲醇在欠电位沉积ru sn修饰pt电极上的电化学氧化-electrochemical oxidation of methanol on ru sn modified pt electrode by under-potential deposition.docx

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2018-05-28 发布于上海
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甲醇在欠电位沉积ru sn修饰pt电极上的电化学氧化-electrochemical oxidation of methanol on ru sn modified pt electrode by under-potential deposition

摘要近年来发展起来的直接甲醇燃料电池(DMFC)由于其燃料来源丰富、价格便宜、运输和储存较安全的优点而受到广泛重视。然而，阳极催化剂的低催化活性等问题限制了 DMFC 的实际应用。为了降低 Pt 催化剂用量、提高 Pt 催化剂的活性和利用率，本论文通过欠电位沉积法(upd)制备了 Ru/Pt、Sn/Pt、RuSn/Pt 催化剂，并借助于电化学方法评价了它们对甲醇氧化的电催化活性。主要结果如下:Ru 能在 Pt 上欠电位沉积，Ru 对甲醇氧化的影响与钌是否与铂形成合金无关，而取决于 Ru 在 Pt 表面的分散情况，覆盖率对 upd-Ru 修饰的 Pt 电极的催化活性有重要影响，当 Ru 在 Pt 表面的覆盖率为 7%～13%（原子百分含量）时，upd-Ru 修饰的 Pt 电极催化活性最好。upd-Sn 可使甲醇氧化的起峰电位负移约 0.25V，比 upd-Ru 负移的 0.15V 多。但 upd-Sn 的作用受到电位范围的限制，仅在较低电位范围内（0.1V～0.4V）(VsAg/AgCl), 欠电位沉积的锡才对甲醇的催化氧化有较好的促进作用，而在稍高的电位下（0.4～ 0.8V）(VsAg/AgCl),Sn 会抑制 Pt 对甲醇的催化氧化。upd-RuSn 修饰的 Pt 电极对甲醇氧化的起始电位与 upd-Sn 修饰的 Pt 电极相同，均在 0.1V。在较低的电位范围（0.15V～0.32V）upd-RuSn 修饰的 Pt 电极的甲醇的氧化电流密度比 upd-Ru/Pt、upd-Sn/Pt 都高，这说明 Ru 和 Sn 在 Pt 表面对甲醇氧化的作用是相互协作而不是相互竟争。尽管我们还不清楚 upd-RuSn 在铂上的对甲醇催化氧化的机理，但我们的实验已说明 upd-RuSn 修饰的 Pt 电极上 Ru 和 Sn 在甲醇氧化时协同作用的存在。关键词：欠电位沉积（upd），甲醇氧化，电催化剂，upd-Ru/Pt，upd-Sn/Pt，upd-RuSn/Pt，直接甲醇燃料电池(DMFC)ABSTRACTRecently developed direct methanol fuel cell (DMFC) has been received widespread attention due to the abundant source, the low price, the safety of the storage transportation of the fuel. However, some problems, such as low electrocatalytic activity of the anodic catalyst restrict its practical use.In this thesis, in order to reducing the amount of the Pt catalyst and improving the electricatalytic activity of the Pt catalysts,the under potential deposition method were used to prepare the Ru/Pt Sn/Pt RuSn/Pt catalysts.The electrocatalytic activities for the methanol oxidation were evaluated with the electrochemical techniques. The main results obtained are as follows:Ru can be deposited to Pt surface by under-potential deposition. The effect of Ru on methanol oxidation is independent of whether Ru alloyed with Pt or not, but lies in the distribution of Ru on Pt surface. Ru adatoms on Pt surface can markedly enhance the methanol oxidation on platinum. The results showed that with 7 at % Ru on Pt surface obtained by upd displayed the most catalytic activity for methanol oxidation.Upd-Sn was also investigated