金属有机骨架材料irmof-3催化claisen-schmidt缩合反应合成查尔酮-synthesis of chalcone by clai sen - schmidt condensation catalyzed by irm of - 3, a metal-organic framework material.docxVIP

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2018-05-29 发布于上海
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金属有机骨架材料irmof-3催化claisen-schmidt缩合反应合成查尔酮-synthesis of chalcone by clai sen - schmidt condensation catalyzed by irm of - 3, a metal-organic framework material

摘要为解决传统合成查尔酮催化剂产率低、对设备腐蚀大及难以循环使用的问题，本文制备了带有碱性氨基基团的金属有机骨架材料 IRMOF-3，系统研究了 IRMOF-3 在 Claisen-Schmidt 缩合反应中的催化性能，合成了具有生物活性和药用价值的查尔酮产物，并对 IRMOF-3 催化 Claisen-Schmidt 缩合反应的机理进行了初步的探究。主要研究内容有：首先，采用溶剂热法制得金属有机骨架材料 IRMOF-3，并通过 XRD、SEM、 TG-DSC 及 N2 吸附脱附实验等分析表征方法对合成的 IRMOF-3 进行表征。结果表明，制备的 IRMOF-3 是一类具有大比表面积和一定热稳定性的立方体多孔材料。红外光谱结果表明，IRMOF-3 中存在自由的氨基基团。其次，将 IRMOF-3 应用于 Claisen-Schmidt 缩合反应中催化合成查尔酮。本文分别考察了温度、物料比、催化剂用量、有机溶剂及不同催化剂对查尔酮产率的影响。结果表明，IRMOF-3 在 Claisen-Schmidt 缩合反应中展现出优良的催化活性，在最佳反应条件下查尔酮的产率达到 78%，高于合成该材料所用的金属盐、有机配体和均相催化剂苯胺的催化活性。热过滤实验和重复使用的实验结果表明，IRMOF-3 在反应体系中是一种非均相催化剂，并在重复使用四次后仍能保持较好的结构完整性和催化活性。此外，对于不同取代基芳香醛和不同取代基酮的 Claisen-Schmidt 缩合反应，IRMOF-3 同样具有一定的催化效果。最后，本文对 IRMOF-3 催化 Claisen-Schmidt 缩合反应的机理进行了初步探究。结果表明，IRMOF-3 在该反应体系中体现了酸碱双功能催化的特性，酸位源自于缺陷位，而碱位源自于骨架中的自由氨基基团。缺陷位中临近氨基的金属 Zn 能够通过活化苯甲醛来加速氨基和醛基形成中间产物醛亚胺，随后该中间产物与苯乙酮阴离子反应合成查尔酮。关键词：查尔酮；金属有机骨架材料；IRMOF-3；Claisen-Schmidt 缩合反应；酸碱双功能催化ABSTRACTIn order to resolve the low yield, equipment corrosion and problems of catalyst recovery of traditional catalysts in the synthesis of chalcone, metal-organic framework with the basic amino functional groups IRMOF-3 was prepared. The catalytic performance of IRMOF-3 in Claisen-Schmidt condensation was studied in detail and chalcone with biological and medicinal activity was synthesized in this research. The catalytic mechanism of IRMOF-3 on Claisen-Schmidt condensation was alsodiscussed. The main contents were：Firstly, metal-organic framework material IRMOF-3 was synthesized through solvothermal method. Prepared IRMOF-3 was characterized by XRD, SEM, TG-DSC and N2 adsorption-desorption experiments. The results indicated that the prepared IRMOF-3 was cube porous materials with a large surface area and certain thermal stability. The FT-IR spectrum of IRMOF-3 indicated the presence of amino groups.Secondly, the amino-functionalized IRMOF-3 catalyst was applied to the synthesis of chalcone via the Claisen-Schmidt condensation reaction. The influences of reaction tempera