可见光催化剂ag3po4,agbrag3po4的制备 及其降解盐酸四环素的研究-preparation of visible light catalyst ag3po4 and ag brag 3po4 and study on their degradation of tetracycline hydrochloride.docx

原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研 究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人 或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集 体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者：日期：年月日学位论文使用授权声明本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品，知识产权归属郑州大学。 根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留或向国家有关部 门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅；本人授权郑州 大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索，可以采用影印、 缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学 位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时，第一署名单位仍然为郑 州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。学位论文作者：日期：年月摘要近年来，地表水、地下水和饮用水均检测出了微量有机污染物，包括抗生 素、农药等。由于其可以通过食物链和饮用水蓄积到人和动物体内，并威胁人 类健康与生态环境，因此受到了社会的广泛关注。光催化技术因其可以有效的 降解水中微量的有机物，成为污水深度处理方向的研究热点。本论文采用 PVP 作结构诱导剂，银氨络合沉淀法制备了 Ag3PO4；采用共沉 淀法、水热合成法制备了 AgBr/Ag3PO4 复合可见光催化剂。两种催化剂通过 XRD、 XPS、SEM 和 UV-Vis 进行表征，结果表明 Ag3PO4 为带有尖锐边角的立方体结 构，晶体尺寸范围为 2-6 μm，其吸光边界为 532 nm；60% AgBr/Ag3PO4 晶体呈 多面体形貌，粒径范围为 1-4 μm，其吸光边界为 559 nm，与 Ag3PO4 相比，吸 光边界红移，对可见光响应更强。在可见光照射下，开展了 Ag3PO4 降解盐酸四环素的研究，研究结果表明当 催化剂用量为 2.0 g/L、四环素浓度为 30 mg/L 时，光照 120 min 后四环素的降解 率可达 91%；Ag3PO4 降解四环素的机理研究表明空穴和超氧自由基是主要的活 性物质，Ag3PO4 催化剂的稳定性和再生能力研究表明 Ag3PO4 的稳定性良好，且 具有较强的再生能力。研究了不同的合成条件（复合比例、合成时间、合成温度及反应溶液 pH） 对 AgBr/Ag3PO4 复合光催化剂的活性影响，结果表明 AgBr 含量为 60%、合成时 间为 12 h、合成温度为 180 ℃，溶液 pH 为 7.0 时，AgBr/Ag3PO4 的催化活性最 高。在可见光照射下，开展了 60% AgBr/Ag3PO4 对四环素的降解研究，研究结 果表明催化剂用量为 1.5 g/L、四环素浓度为 30 mg/L、溶液 pH 为 5.0 时，光照 60 min 后四环素的降解率可高达 97%，矿化度研究表明四环素被部分矿化，TOC 去除率约为 57%，四环素分子中的氮元素被降解为无机离子。AgBr/Ag3PO4 复合 光催化剂，呈现出了比单一的 Ag3PO4 更为优异的催化降解性能。研究表明 AgBr/Ag3PO4 降解四环素的机理为超氧自由基和空穴是主要的活性物质。催化剂 稳定性研究结果表明 AgBr/Ag3PO4 具有较好的稳定性。综合以上结论可知， Ag3PO4 基光催化剂在降解水中微量有机物方面具有潜在的应用前景。 关键词：磷酸银；溴化银；可见光催化剂；盐酸四环素；矿化度IAbstractIn recent years, trace organic pollutants were detected in surface water, groundwater and drinking water, such as antibiotics and pesticides, etc. Because they can accumulate into human and animals by food-chains and drinking water, threating human health and ecological environment, they focus on widespread attention of society. Because of efficient degradation of trace organism in water, photocatalytic technology becomes a research focus of advanced wastewater treatment.In this paper, Ag3PO4 photocatalyst was synthesiz