la0.7sr0.3co1xmxo3m=pd rh稀土钙钛矿催化剂nsr性能研究-study on nsr performance of la 0.7 sr 0.3 co 1 xmxo 3m = pd rh rare earth perovskite catalyst.docxVIP

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2018-05-28 发布于上海
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la0.7sr0.3co1xmxo3m=pd rh稀土钙钛矿催化剂nsr性能研究-study on nsr performance of la 0.7 sr 0.3 co 1 xmxo 3m = pd rh rare earth perovskite catalyst

摘要稀燃发动机汽车尾气中排放的氮氧化物（NOx）对环境和人体健康产生巨大的危害，所以长久以来，NOx的消除问题一直是人们关注研究的热点。钙钛矿性催化剂以其低廉的价格、可调变的氧化还原性能及高温热稳定性成为稀燃NOx消除的首选催化剂。本课题组研究发现La0.7Sr0.3CoO3在稀燃条件下的NOx氧化及储存能力较强，但在富燃条件下NOx还原能力较弱。为了提高催化剂的还原能力，我们制备了贵金属Pd掺杂的钙钛矿型催化剂La0.7Sr0.3Co0.97Pd0.03O3，发现它显示良好的NO氧化能力并在较宽的温度窗口(275-400℃)有较好的NSR活性。为了进一步研究贵金属Pd对La0.7Sr0.3CoO3催化剂氧化、还原性能的影响，我们利用溶胶-凝胶法和浸渍法成功制备了Pd掺杂的LSCP、Pd负载的P/LSC钙钛矿型催化剂，并与不含Pd的LSC催化剂进行对比。通过NSC反应测试了它们的NO氧化能力，发现LSCP催化剂的NO氧化能力最高，而未负载Pd的LSC催化剂的NO氧化能力最差。首先通过XRD对LSC、LSCP和P/LSC催化剂结构进行分析，发现Pd掺杂影响了钙钛矿体相结构，Pd负载则对钙钛矿体相结构没有影响；通过H2-TPR、O2-TPD和XPS对催化剂的氧化还原性能及活性物种进行分析，发现表面吸附氧是NO氧化反应的主要活性位；通过动力学测试对催化剂的反应机理进行了分析，发现LSC系列钙钛矿型催化剂的NO氧化反应路径遵循LH和ER机理，表面吸附氧物种首先与NO反应，同时气相氧和体相晶格氧对表面活性氧物种进行补充，LSCP催化剂由于具有最小的表观活化能（Ea）和最多的氧化活性位，所以其具有最大的反应速率。通过NSR反应测试它们的NOx氧化还原能力，发现LSCP催化剂具有最高的NOx消除效率，而Pd负载的P/LSC催化剂的NOx消除效率并没有提高。我们发现P/LSC催化剂的Pd几乎全部负载于LSC催化剂表面，在反应过程中易发生贵金属的团聚、比表面积减少，从而导致催化剂失活；而Pd掺杂的催化剂在NSR反应中显示出良好的稳定性，即稀燃气氛中以阳离子形式掺杂于钙钛矿体相，还原气氛中被还原出钙钛矿体相以金属Pd处于钙钛矿表面，通过对丙烯的吸附解离促进NOx的还原。我们还研究了焙烧温度、制备方法、Rh掺杂量对La0.7Sr0.3Co1-xRhxO3钙钛矿型催化剂结构和性能的影响，通过NSC反应测试了这些条件对它们NOx储存量和NO氧化能力的影响。我们发现700oC是LSCR催化剂的最佳焙烧温度，它显示出最佳的NOx储存量和NO氧化能力，过高的焙烧温度则会导致催化剂烧结、失活；Rh的添加增加了LSC催化剂的表面吸附氧数量（O2-TPD和H2-TPR结果说明），提高了催化剂的NO氧化能力，同时也抑制了碳酸盐的生长，减少了NOx储存量（XRD和FT-IR结果说明）；随着Rh掺杂量的增加，催化剂表明表面吸附氧数量增多，NO氧化能力提高。关键词：贵金属，钙钛矿，NO氧化，表面吸附氧，NOx储存还原AbstractNOxemissionfromlean-burnenginesbringsgreathazardstoatmosphereandhumanhealth.HowtoeffectivelyeliminateNOxhasattractedgreatattentionintheworld.Perovskite-typecatalystshavebeenpreviouslyreportedfortheirlowcosts,adjustableredoxpropertiesandhighthermalresistance.Recently,wereportedthattheLa0.7Sr0.3CoO3catalystshowedthehighactivityfortheNOxoxidationandstorageunderlean-burnatmospheresevenintheabsenceofanoblemetal.However,itsNOxreductionefficiencyinrich-burnatmosphereswasstilllimitedascomparedtothePt-basedcatalysts.Herein,wereportedthattheLa0.7Sr0.3Co0.97Pd0.03O3catalystshowedthehighNOxstorage-recution(NSR)activityinawideoperatingtemperaturewindow(275–400oC).InordertofurtherilluminatetheeffectofthenoblemetalPdontheoxidativeandreduct