la1xsrxco0.8fe0.2o3钙钛矿型催化剂的nsr活性及no氧化动力学研究-nsr activity and no oxidation kinetics of la 1 xsr xco 0.8 fe 0.2 o 3 perovskite catalyst.docxVIP

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2018-05-28 发布于上海
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la1xsrxco0.8fe0.2o3钙钛矿型催化剂的nsr活性及no氧化动力学研究-nsr activity and no oxidation kinetics of la 1 xsr xco 0.8 fe 0.2 o 3 perovskite catalyst

摘要为了消除稀燃发动机排放尾气中的氮氧化物，我们使用柠檬酸、EDTA作为络合剂，采用溶胶-凝胶法制备了La1-xSrxCo0.8Fe0.2O3(x=0，0.3，0.4，0.5，0.6)钙钛矿型NSR催化剂。通过XANES、程序升温测试等手段对不同的Sr取代量样品的结构进行表征，发现合适的取代量时(x=0.5)，样品拥有最多的晶格缺陷，导致氧空位的数量最多，同时产生更多的高价态Co4+，这些会导致催化剂拥有更强的氧化性和更多的活性位。而继续增加Sr的掺杂量，则会导致Sr不能完全进入钙钛矿晶格，会产生SrCoO2.5+δ等杂相，反而没有产生更多的晶格缺陷和氧空位。通过对样品的NO-to-NO2氧化反应和NOx储存量(NSC)进行考察，发现取代量为0.5的La0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3的催化剂拥有最强的氧化能力和最高的储存量，这与其结构的特性是分不开的。通过对催化剂在不同温度和空速条件下NSR反应活性进行考察，相比于没有掺杂Sr的样品，Sr掺杂后的样品不仅大幅提高了NSR的活性，在高空速下尤其明显，而且扩宽了其活性温度窗口，其中Sr取代量为0.5的催化剂样品表现最为优异，与其拥有更多的氧空位而导致较强的氧化性能和储存能力有关。最后，对催化剂样品的NO-to-NO2反应动力学进行了研究，通过反应温度和反应气体浓度对La1-xSrxCo0.8Fe0.2O3样品催化NO氧化反应速率的影响，得到了反应活化能和反应级数。通过反应动力学参数，我们发现Sr的部分取代并没有导致在此类催化剂上发生的NO氧化反应路径发生变化，其转化率的不同主要是由于活性位数量的不同而导致的。通过得到的反应速率方程：r=kf[NO]0.40[O2]0.45，对在Sr部分取代催化剂样品上发生的NO氧化反应路径进行了合理推测，NO在此反应中存在两种反应路径，表面缺陷位在反应中起到非常重要的作用。关键词：钙钛矿，氮氧化物，NOx储存还原技术，NO氧化，动力学ABSTRACTTheLa1-xSrxCo0.8Fe0.2O3(x=0,0.3,0.4,0.5,0.6)perovskitecatalystswerepreparedaccordingtocomplexationmethodinwhichcitricacidandEDTAwereusedascomplexingagent.TheobtainedperovskitecatalystswereappliedinNOxstorageandreductionexperimenttoevaluatecatalyticactivity.ThestructuresofperovskitecatalystswithdifferentSrdopedamountswereinvestigatedbyaseriesofcharacterizationssuchasXANESandH2-TPR.Thecatalystwiththesuitablesubstituteproportion(x=0.5)hadthemaximumlatticedefect,whichresultedinalargeamountofoxygenvacanciesandhighvalenceCo4+,allofthesewouldleadtothattheLa0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3possessedastrongeroxidizingabilityandmoreactivesites.IncreasingtheSrsubstitutedproportion,Srcouldnotdopeintotheperovskitecrystallatticetotally,andacertainamountofimpurityphasewasformed,suchasSrCoO2.5+δ,whichwillleadtodecreasetheamountofoxygenvacancies.AftertheNO-to-NO2oxidationandNOxstoragecapacity(NSC)testsonthecatalysts,itwasfoundthattheLa0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3sampleperformedthestrongestoxidationabilityandthehighestNSC,itwasindicatedthatthecatalyststructurehadanimportimpactonthecatalyticperformance.Theeffectofreactiontemperatureandspacevelocitywasstudied.ComparedwithLaCo0.8Fe0.2O3,the